双金属/单层二硫化钼基面欧姆接触的化学键合实现及其电学特性研究

Since the scaling of conventional semiconductors is reaching the limit of Moore’s law, monolayer molybdenum disulfide (MoS2) has drawn great attention due to its unique electrical properties. However, it is challenging to achieve Ohmic contact between metals and the inert basal planes of MoS2. The semiconducting performance is thus limited by the high contact resistance. Conventional methods to reduce the contact resistance require complicated operations with high costs, and thus it is necessary to find a simple and efficient way of realizing Ohmic contact between metal and MoS2. There is experimental evidence that silver ions could activate MoS2 basal planes. Based on the fact that chemical bonding facilitates the charge transfer at contact interfaces, this project proposes a novel route to form silver nanocrystals as the buffer layer on MoS2 basal planes and nickel surfaces through the reduction of silver ions under ultrasonic-hydrothermal synthesis. With such a method, this project could establish the contact interface between nickel/silver bimetal and monolayer MoS2 basal plane, which helps to realize low-resistance Ohmic contact with optimized synthetic conditions. Through the systematic measurements of the electrical properties and quantitative studies of the chemical states and bonding schemes at micro-regions of the interface by the X-ray photoemission electron microscopy, the effect of chemical bonding on electrical properties will be revealed, which would be beneficial to the application of MoS2 and other two-dimensional semiconductors.

随着传统半导体器件的尺寸趋近于摩尔定律极限，单层二硫化钼因其优异的电学性能而被寄予厚望，但金属与二硫化钼的惰性基面之间较难实现欧姆接触，过高的接触电阻制约着其半导体性能的发挥。传统的降低接触电阻的方法大多操作复杂且成本较高，因此探索一种简单高效地实现金属/二硫化钼欧姆接触的方法具有重要意义。在申请人已发现银离子对二硫化钼基面激活作用的基础上，本项目基于化学键合对界面处电荷转移的促进作用，提出利用银离子在超声和水热协同作用下的还原反应，在二硫化钼基面和镍表面形成银纳米晶缓冲层，构建镍/银双金属结构与单层二硫化钼的接触界面，并通过制备工艺的优化，在界面处实现低电阻的欧姆接触。项目拟通过对界面电学特性的系统测量和利用X射线光发射电子显微镜技术对微区化学态及成键情况的定量分析，揭示化学键合对界面处电学性能的影响机制，为二硫化钼及其他二维半导体器件的设计和应用提供参考依据。

二硫化钼（MoS2）具有类似于石墨烯的层状结构，而且其半导体带隙类型和数值与其层数密切相关，是众多新型半导体材料中的研究热点。本项目利用超声水热法成功制备了一系列MoS2/Ag/Ni三元复合材料，通过反复探索和优化合成工艺，总结出了合成步骤简单、反应条件温和、制备成本低廉的合成工艺，适合大规模量产制备该类材料。通过高分辨透射电子显微镜（HR−TEM）研究了界面处二硫化钼、银、镍等的元素分布情况，充分证明了三元界面的稳定性，并显示了界面处银纳米颗粒在三元界面形成中起到的关键作用。利用导电原子力显微镜（C−AFM）测量了材料界面处的电流电压特性曲线，计算得到了界面处的接触电阻率为0.5 Ω·mm@8V，从而确认在界面处形成了欧姆接触。另一方面，通过X射线光电子能谱（XPS）的定量分析，弄清了界面处各元素的化学态；结合第一性原理计算结果，证明了界面处Ag−S和Ag−Ni化学键的形成，而这正是界面处形成欧姆接触的关键因素。基于所制备的MoS2/Ag/Ni纳米复合材料，系统开展了可见光条件下的光催化制氢实验。实验表明，本项目所制备的材料，在整个可见光范围内都具有极高的光催化效率，并能实现长期、连续的氢气产出，折算综合产氢效率达到了73 μmol·g-1·W-1·h-1，在已发表的光催化报道中具有领先性。光催化实验结果表明，二硫化钼与金属之间的低电阻率接触，为电子的输运提供了稳定、高效的通道，是实现高效率光催化制氢的内在原因，也表明该类材料具备进一步研究的价值以及实际应用的潜力。