高通量计算系统的构建及催化标度关系的研究

Chemical industry is the pillar of our national economy and is closely related to environmental protection. Catalysts are philosopher's stones in chemical industry. The traditional research & development mode of new catalytic materials is inefficient and of long period. Materials Genome Initiative aims at doubling the development speed of new materials, in which high-throughput computation characterized by automation is the heart of Materials Genome Initiative. .At present the high-throughput screening of catalytic materials is practically on the basis of descriptors whose determination is generally from the scaling relationships of adsorption energies as well as adsorption energy-energy barrier relationships. Furthermore, the interpretation of the above relationships is in term of electronic structure. .To provide an efficient computational platform for future studies, the present proposal aims at constructing a high-throughput computational system and a relevant database. To investigate the scaling relationships, we are planning to investigate the adsorption energy-adsorption energy relationships and adsorption energy-energy barrier relationships of atoms and multi-central atom species on the surfaces of metals, alloys and oxides and explore the nature of these relationships from the viewpoint of electronic structures. .We believe the resultant database will lay a solid foundation for future data mining and machine learning. The results of the present proposal will definitely promote the efficiency of computational catalysis greatly and enrich the structure-property relation. They will also help identify the catalytic descriptors and screen catalytic materials via high-throughput, and finally shed light on the nature of catalysis gene.

化工是国民经济的支柱与环境保护密切相关;催化剂是化学工业的点金石。催化材料传统研发模式效率低、周期长，不能满足社会需求。材料基因组计划旨在大力提升材料的研发速度和效率，以自动化为特征的高通量计算是其核心。目前催化材料高通量筛选基本都是基于描述符进行的，而描述符的确定通常以吸附能-吸附能关系、吸附能-活化能关系为基础，这些关系的本质解释往往要从电子结构信息出发。本项目拟构建高通量计算系统和相关数据库，为今后高效率计算提供平台。为研究标度关系，本项目拟在金属表面、合金表面和氧化物表面开展原子和多中心原子物种的吸附能-吸附能关系、吸附能-活化能关系的研究，在此基础上从底物和吸附质的电子结构方面探索上述关系的本质。本项目的研究必将大力提升计算催化研究效率、丰富结构-性能关系；对确定催化描述符和筛选催化材料、为今后利用机器学习和数据挖掘发现新的标度关系有重要意义,也将有助于弄清催化材料基因的本质。

高通量计算平台和数据库是材料基因工程中三大支柱中两个支柱，廉价高效的催化剂在化工生产中具有决定性的意义，标度关系在催化剂高通量筛选和研发中起着至关重要的作用。本项目中我们建立了扩展性强、用户友好的高通量计算平台和催化材料数据库，并利用构建的平台开展了高通量计算；系统的研究发现，单中心和多中心吸附质在合金表面吸附能与在其组分金属表面吸附能之和或活性组分表面吸附能之间均存在良好的线性关系；我们建立了金属和合金表面过渡态标度关系(TSS)并利用此关系成功地对复杂的反应网络开展了微观动力学模拟，得到了与实验吻合的模拟结果；与后过渡金属不同，前过渡金属由于价电子少，其表面A-AHx吸附能之间线性关系的斜率不符合(Vmax-X)/Vmax规律；我们还系统地研究了H和AHx(A = C, N, O, x = 0-3)在有应变的金属和氧化物表面吸附能标度关系，结果表明，与无应变情况下不同，在-2%~4%的三轴应变下，即使不同中心原子的吸附质的吸附能之间也存在很好的线性关系；首次从力学和电子结构角度解释了应变条件下金属表面吸附能、反应热、能垒以及BEP和TSS标度关系表现出的非线性；最后，我们首次全部采用非第一性原理计算参数建立了原子在金属和合金表面吸附能预测模型以及层状合金d-带质心的机器学习预测模型。上述研究成果为今后新材料的高效研发和快速筛选提供了必要的计算平台和数据库，扩展了催化标度关系，揭示了应变条件下能量性质非线性的本质，为利用应变实现催化性能的调节提供了丰富的信息，也为机器学习预测催化性能打下了坚实的基础。