金属纳米结构/激子材料强耦合体系的飞秒控制研究

Metal nanostructure based surface plasma polaritons (SPP) has shown potential applications in optical manipulation, optical guiding etc. However, the weak nonlinearity of SPP itself hindered the development of this application. Recent research has showed that SPP can be strong coupled with nonlinear emitter. This strong coupling can integrate two merits: the subwavelength localization and improved optical nonlinearity. The energy exchange between metal structure and the exciton is in femtosecond time scale, therefore, femtosecond spectroscopy is the matched tool for studying this physical process. This research plans to control the polariton distribution between the splitted energy levels, which is also controlling the energy distribution between the metal structure and the exciton. Besides, the existing results are mainly concentrated on the strong coupling between metal nanostructure and narrowband absorption exciton material such as J aggregated material. However some broadband absorption exciton material possess better coupling attribute. This plan also includes the ultrafast optical research on the composite material made of nanostructure and broadband absorption material such as conjugated polymer which can be used in photovoltaic devices.

金属纳米结构的表面等离激元在纳米尺度的光学操纵、传导等方面有着重要的应用价值。但表面等离激元本身弱的非线性效应阻碍了这个应用的发展。最新研究表明，表面等离激元和非线性介质之间可以实现强耦合。这个强耦合集成了两个优点：表面等离激元的亚波长局域性和增强的非线性光学特性。在这个强耦合区域，金属结构和激子之间的能量交换是飞秒量级的，飞秒超快光谱是研究这个物理过程的得力工具。本项目拟通过激光脉冲整形的方式对劈裂的二能级系统的粒子数布居进行调控，即控制能量在金属纳米结构和激子材料中的分布。另一方面，已有的研究大都集中在纳米结构和J聚集体等窄带吸收材料的强耦合。而宽带吸收材料具有独特的耦合条件，本项目还将开展金属纳米结构和宽带吸收材料（如聚合物等有机光伏材料）的强耦合效应的超快物理研究。

纳米器件在集成光学芯片、调控光与物质的相互作用等方面有着重要的应用前景。金属纳米器件可以通过表面等离基元的激发，提供亚波长尺寸的光场局域，极大的增强光与材料的相互作用。本报告基于纳米结构的设计，实现了表面等离基元的有效激发和方向性控制。通过楔形金膜的设计，可以实现表面等离基元理论上激发效率达到60%，实验上实现了25%。基于天线模式的对称性与反对称性，通过金属L型天线阵列的设计，实现了偏振控制的表面等离基元的宽带高效激发。 在单向性方面，通过偏振的控制，可以实现在80纳米的范围内消光比大于7dB，最高消光比大于12.3dB。本项目利用自行开发的纳米加工技术成功制备了变周期的光栅结构，并成功的实现了分布式反馈激光输出。输出的激光信号可调谐范围大于30纳米。为了进一步的利用光场控制纳米结构的激发，本项目建立了飞秒超短脉冲整形系统和脉冲表征系统，并成功的控制了激光染料的荧光信号。此外，本项目的支持下，研究了太阳能电池材料聚噻吩衍生物的超快光谱性质。并通过理论分析，揭示了其中的电荷转移的物理过程。