利用时间分辨显微镜对异质结中激子传输、电荷分离和电荷复合过程的研究

The efficiency of charge separation and the rate of charge recombination at heterojunction interface are essential for solar cells researches. Improving the efficiency of charge separation or slowing down the rate of charge recombination at the interface could enhance the photoelectric conversion efficiency of solar cells. But the direct experimental measurements for exciton transport in semiconductor and charge separation and recombination at heterojunction interface are rare. Here, we propose to directly observe the exciton transport, charge separation at the interface, the movement of hole (electron), and charge recombination at the interface of vertical and lateral heterojunctions consist of inorganic or organic semiconductors by using femtosecond transient absorption microscopy (TAM). The process of charge separation and recombination at the interface will be visualized by TAM. The rates of exciton transport, charge separation and recombination will be estimated. Understanding the factors that affect the efficiency of charge separation and the rate of charge recombination at the interface, could be helpful for designing new highly effective solar cells.

异质结界面上的电荷分离效率和电荷复合速率对于太阳能电池的研究至关重要。提高界面上的电荷分离效率或者降低电荷复合速率可以有效地提高太阳能电池的光电转换效率。然而目前对于载流子（激子）在半导体内的传输过程，异质结界面上的电荷分离及复合过程，缺乏直接有效的测量方法。本项目拟针对由无机或者有机半导体构成的纵向（垂直）异质结和横向异质结，利用自行发展的飞秒时间分辨的瞬态吸收显微镜技术，直接观测异质结中激子在材料中的传输，到达界面处后的电荷分离，分离后的空穴（电子）的移动，界面处的电荷复合等过程。实现直观地探测异质结界面处的电荷分离和复合过程。计算不同材料或结构的异质结中激发态的移动速率、电荷分离和电荷复合的速率。意图理解界面电荷分离效率和电荷复合速率的影响因素，为设计更合理有效的异质结（太阳能电池）提供理论依据和指导。

本项目针对由无机或者有机材料构成的异质结构，利用自行发展的时间分辨显微镜技术和其它超快光谱技术，研究了材料中的激子（载流子）传输过程、界面上的能量转移和电荷转移等过程，揭示了材料中载流子传输和界面能量转移的机理，为设计更合理有效的异质结构提供理论依据和指导。例如，我们发现Pt(II)-β-二酮有机异质结构中给体之间的长距离三线态传输可以放大光捕获能量转移到受体的效率，是该体系中受体掺杂率仅2%，光收集能量转移到受体的效率却高达90%的重要原因。我们揭示了表面钝化对全无机钙钛矿β-CsPbI3薄膜具有增强材料缺陷容忍度，改进载流子输运速率，以及延缓热载流子的冷却等作用，有利于发展高性能光伏器件。发现纳米Au/Cu异质结构中存在金核与铜壳之间的热电子转移和声子传输过程，这对于双金属纳米材料在光催化领域的应用具有重要的科学意义，有利于理解双金属催化剂的反应机理和进一步优化其催化效率。直接观测和分析了石墨烯/Au纳米片异质结中热电子和声子在材料中的传输过程，在异质结界面处的声子转移过程，这有利于对界面声子转移和热扩散机理的理解。我们发现层状SnSe2纳米片中的光生载流子存在缺陷捕获和多体复合等过程，其载流子传输过程存在两个区间：0-100ps区间的较快过程与载流子的双体复合过程有关，0.1-7ns的较慢过程是自由载流子在材料中的扩散过程。同时在论文发表和人才培养方面也达到了预期目标。项目执行期间，共发表SCI论文8篇，培养出站博士后1人、毕业博士生1人和毕业硕士生2人。