基于插层的层状过渡金属氧化物二维超薄纳米片的杂化及其作为超级电容器电极材料的性能研究

Taking advantages of the unique structure and physicochemical properties of layered transition metal oxides, this project is mainly focused on the study of intercalative hybridization of a series of layered transition metal oxides with conductive polymers or carbon-based materials and their electrochemical performance as the supercapacitor electrode. We will try to establish and develop the corresponding preparation methods and investigate the effects of various experimental parameters on the structure, morphology, size and physicochemical properties of the resulted materials. Thus, the hybridization mechanism can be elucidated and the controllabe synthesis can be realized. We will also fully evaluate the electrochemical performance of the obtained materials as the supercapacitor electrode. Combined with the detailed characterization results, the structure- performance relationship and the synergetic energy-storage mechanism will be disclosed microscopically. On the basis of the above research, it is expected that electrode materials with a high specific capacitance, high energy/power density and stable cycling performance will be obtained by further modifing the preparation method and optimizing experimental parameters. This project will provide experimental and theoretical basis for the rational design and preparation of the high-performance electrode materials in supercapacitor.

本项目拟利用层状过渡金属氧化物独特的结构和物理化学性质，建立和发展多种制备方法，藉此实现层状过渡金属氧化物2D超薄纳米片与导电聚合物或炭材料在分子水平上的插层杂化并实现硫化物的转化或硫掺杂，从而获得相应的纳米复合材料，使得材料具有高导电性的同时其层间大量存储电荷的反应位点得以充分利用；深入研究此类复合材料的制备方法和杂化复合掺杂机理以及各种实验参数对材料结构、形貌、尺寸以及物理化学性质等的影响及其规律，从而实现材料的可控合成；全方位评价和考察所得复合材料作为超级电容器电极材料的各项性能，结合详细的结构和物性表征结果，在微观层次上阐明内在的构效关系以及组分间的协同储能机制；在此基础上，通过进一步完善制备方法和优化实验条件，获得具有高比电容、高能量/功率密度以及稳定循环性能的超级电容器电极材料，从而为实现从材料设计、制备方法、复合结构到高性能超级电容器电极材料提供有价值的理论基础和实验依据。

作为一种新型绿色储能器件，超级电容器（又称电化学电容器）兼有常规电容器功率密度大和充电电池能量密度高的优点，在多个领域具有较广阔的应用前景。但是，其能量密度与二次电池和燃料电池依旧无法比拟，尤其是在高倍率条件下会发生快速衰减。设计制备具有高倍率性能和长循环寿命的电极材料是推动超级电容器工业化应用进程的关键问题之一。.本项目基于层状过渡金属氧化物的独特结构和物理化学性质，建立和发展了多种制备方法，并藉此实现了多种金属氧化物（MoO3、TiO2、Fe3O4、MnO2、VOPO4•2H2O）以及MoS2 2D超薄纳米片与炭材料（包括氧化石墨烯rGO和多孔石墨烯）、聚苯胺、以及Ti3C2Tx MXene在分子水平上的杂化复合，不仅使得反应位点充分暴露，而且较好地解决了金属氧/硫化物导电性较差、循环稳定性一般等问题，从而获得了一系列具有优异性能的超级电容器电极材料。较为深入地研究了此类复合材料的制备方法和杂化掺杂机理，以及各种实验参数对材料结构、形貌、尺寸以及物理化学性质等的影响及其规律，从而实现了材料的可控合成。全面评价了所得复合材料作为超级电容器电极材料的各项性能，结合详细的结构和物性表征结果，在微观层次上阐明了内在的构效关系以及组分间的协同储能机制。在此基础上，通过进一步完善制备方法和优化实验条件，获得了多个具有高比电容、高能量/功率密度以及稳定循环性能的超级电容器电极材料（MoO3/C、VOPO4•2H2O/C、多孔石墨烯/聚苯胺/石墨烯、Ni@rGO@MnO2、MoS2/C、Fe3O4@NC、MoS2/石墨烯、聚苯胺/Ti3C2Tx MXene、TiO2/Ti3C2Tx MXene），并成功地组装了多个高性能的对称和非对称超级电容器以及锂离子杂化电容器，从而为实现从材料设计、制备方法、复合结构到高性能超级电容器电极材料的应用提供了有价值的理论基础和实验依据。