DNA杂交引导的量子点与金纳米颗粒组装结构中的能量传递性能及其在多重反应和单分子反应检测中的应用

The energy transfer between quantum dots and gold nanoparticles occurs in a range of distances, causing enhancement or quenching of the fluorescence of quantum dots. The hybrid nanostructures of quantum dots and gold nanoparticles provide a powerful tool for developing new detection methodology. However,difficulty of precisely controlling the distance between particles and the ratio of two different particles remains an obstacle for researchers to systematically investigate the energy transfer efficiency between quantum dots and gold nanoparticles. DNA induced assembling technique is a trouble-shooting strategy. Single strand DNA,designed with different lengths and sequences，will be linked to defined spatial orientation on quantum dots and gold nanoparticles. The two kinds of nanoparticles will assemble into heterogeneous nanostructure according to Watson-Crick base pairing. The tunable length,sequence and spatial orientation of DNA strands make the factors influncing energy tansfer efficiency controllable. Meanwhile, on the understanding of the effects of size, distance and particle ratio on the energy transfer efficiency, the hybrid nanostructures can be applied to develop new detection methodologies, such as multiplexed detection and single molecule detection.

量子点和金纳米颗粒之间发生能量传递而产生荧光信号的变化是十分有趣的现象，也为开发相应的检测方法提供了平台。但是由于缺乏精确控制量子点和金纳米颗粒杂交体组装结构的方法，目前对于影响量子点和金纳米颗粒之间能量传递的各个因素如颗粒间距、尺寸、比例等缺乏系统的认识。DNA引导的组装方法为此提供了解决的策略，通过精心设计连接在量子点和金纳米颗粒不同空间位置上的DNA序列的长度和类型，利用DNA碱基互补原理组装两种纳米颗粒的杂交体。这样可以有效控制两种类型纳米颗粒的间距和比例，从而对能量传递性能进行系统研究。在此基础上，根据量子点和金纳米颗粒之间相互作用产生的荧光信号变化与颗粒尺寸、距离以及颗粒比例的关系，可以开发出多重反应检测体系和单分子检测体系，拓展其应用价值。

贵金属纳米粒子和DNA纳米材料室目前纳米学科领域的两大研究热点。贵金属纳米粒子的等离子共振效应和光热效应，使其具备治疗肿瘤的性能。DNA纳米材料可以作为模板精确的组装贵金属纳米颗粒，同时其良好生物相容性，使得DNA纳米材料在生物医药载体方面有很大的前景。.本项目利用DNA折纸纳米材料作为自组装模板，精确控制生物编码的贵金属纳米粒子自组装过程，实现了细胞水平的光热治疗。主要完成了如下工作：.1．.以DNA折纸结构为模板的单根金纳米棒的光热治疗.我们利用三角形DNA纳米折纸结构作为模板，在其中一条边上设计了8个金纳米棒的结合位点，加入具有互补序列DNA修饰的金纳米棒，这些金纳米棒会固定在三角形DNA折纸纳米结构上。通过透射电子显微镜对组装材料的表征，可以确定结构与设计一致。通过DNA纳米材料运载金纳米棒，使其更容易被肿瘤细胞内吞，从而达到光热治疗的效果。.2．.以DNA折纸结构为模板的双根金纳米棒的光热治疗.我们利用三角形DNA纳米折纸结构作为模板，在其中两条边上各设计了9个金纳米棒的结合位点，依次加入具有不同互补序列DNA修饰的金纳米棒，如此金纳米棒会分别固定在三角形DNA折纸纳米结构上，在三角形模板的另一条边上设计出10个靶向序列，此外DNA纳米结构还能结合抗癌药物阿霉素。通过透射电子显微镜对组装材料的表征，可以确定结构与设计相符。以此结构用于肿瘤的化学治疗和光热治疗的协同治疗，取得了一定的效果。