超快强激光等离子体中的偶极辐射与原子复合跃迁的瞬态特性

应用超快激光脉冲与物质的相互作用探索物质微观粒子的超快动理学，是深入认识物质微观世界基本运动规律的重要手段。本项目研究超快强激光产生的等离子体在复合跃迁过程中原子/分子激发态的动理学特征，从实验上探索超快脉冲作用下原子/分子激发态的时间演化规律以及能量转移的瞬态性质，包括各激发态电子按时序的跃迁路径、激发态自然寿命等；通过时间延迟的多脉冲超快相干作用，探索原子/分子激发态寿命的变化规律；为了正确理解和分析等离子体中原子复合跃迁的瞬态过程，从理论上研究在超快强激光作用下发射频率、谱宽与束缚电子能级跃迁特征谱线十分接近的等离子体电磁辐射，找出其辐射谱的频域和时域分布及其演化规律，获得两种谱线的分辨判据。显然，本课题的研究不仅对于深入认识物质内部微观粒子的基本运动规律，而且为光化学创造控制反应的物理条件乃至实现新型物质的人为合成，无疑具有重要的学术意义和应用价值。

本项目从实验与理论两方面研究超快强激光产生的等离子体在复合跃迁过程中原子/分子激发态的动理学特征。从实验上探索超快脉冲作用下原子/分子激发态的时间演化规律以及能量转移的瞬态性质，包括各激发态电子按时序的跃迁路径、激发态自然寿命等；完成了纳秒脉冲激光与固体靶相互作用过程中激发态跃迁路径图谱，讨论了铜原子激发态5s' 4D7/2 和4d' 4F9/2 的产生、消亡及其能量转移的动力学过程；采用时间分辨光谱及飞秒超快曝光技术,获得了纳秒激光-固体靶等离子体产生及其演化过程的瞬态光谱图像；提出了一种四路同步移相干涉的光学测量系统，实现了飞秒激光抽运-探测中对探针光时间延迟量的实时检测与有效控制。. 理论上，模拟了NaI分子的振荡预解离过程，重点研究了施控脉冲对NaI分子预解离及通道分支比的操控作用, 结果表明采用波长324nm飞秒激光激发NaI 分子引发的振荡预解离过程中Na 原子产量随时间呈台阶式上升，NaI 分子的基态布居几率流密度随时间振荡衰减；将库伦场引入到激光脉冲在场电离介质中的传播方程中，研究了库伦效应在能量转换过程中扮演的角色，结果表明由于库伦场的吸引作用改变了电子局域密度分布，并且在激光脉冲传播过程中产生一种称为激光辅助的逆轫致吸收过程的新的能量损耗；在强场原子过程中，通过唯象的方式将电子离子复合引入到电离速率方程中，得到了电离-复合速率方程，并用此方程推导了飞秒强激光在气态场电离介质中的传播方程；利用与驱动飞秒激光同色的半光周期操控脉冲增强高次谐波辐射，通过优化半光周期操控脉冲与驱动激光脉冲的相对时间延迟，能够显著地增加原子电离速率及增强电子的返回动能，获得了截止阶次高达151的最大截止频率高次谐波辐射；通过引进库伦势垒，将Keldysh参数进行推广，使得它能够将激光物质相互作用区域分为三个部分，结果表明推广的参数在弱场极限下与传统的Keldysh参数等价；建立超强超短激光辐照周期性密度调制的固体薄膜靶模型，研究高次谐波产生，结果表明其前向谐波辐射的截止阶次和转化效率都比平面靶时有一定的提高，且这种提高和在激光作用期间形成电子层的振荡有关。. 本项目的研究成果对于深入认识物质内部微观粒子的基本运动规律，控制电子激发态寿命，通过高次谐波辐射获得EUV光源以及阿秒脉冲奠定了理论与实验基础，具有重要的学术意义和应用价值。