氨氮污染型河流N2O形成机制及氮氧同位素研究

Significant uncertainties remain in global N2O sources and sinks. Rivers are becoming one of important sources to atmosphere N2O and are attracting more attention. The current IPCC N2O emission factor for rivers is based on nitrate content. Obviously, uncertainties exist by using the IPCC emission factor to estimate N2O emissions from various kinds of rivers. The mechanism of N2O production and controlling factors are still unclear in ammonia polluted rivers. By adopting the methodologies as in-situ field experiment and observation as well as 15N/18O stable isotope techniques, this project will study the production mechanism and influencing factors of N2O from a typical ammonia polluted river-Shayinghe River (a major tributary of the Huaihe River). The project will also reveal the sources of dissolved N2O originating from river sediment and water column itself, respectively. Finally, N2O flux between water surface and atmosphere as well as regional budget are investigated.

全球N2O源汇通量还存在很大的不确定性，河流作为N2O重要源越来越受到关注。当前IPCC提出的河流N2O释放系数模型主要是基于河流硝酸盐的含量，显而易见，该模型的普适性存在不确定性。氨氮污染型河流N2O的形成机制是什么？控制因素有哪些？这些都是亟待解决的科学问题。本项目拟选择氨氮污染型河流-（淮河）沙颖河为研究对象，通过现场原位模拟实验，并结合氮氧同位素示踪技术，旨在揭示氨氮污染型河流N2O的形成机制及影响因素，探讨氨氮污染型河流中沉积物和水体对N2O的贡献，建立氨氮污染主导型河流N2O的释放模型，评估氨氮污染型河流N2O的释放通量。

以淮河最大支流沙颍河为研究对象，于2015年5-12月，2016年1月、8月、12月，采用氮氧同位素技术、气相色谱-模型法等，研究了沙颍河氮污染现状、来源、转化机制以及温室气体排放的时空变化特征、N2O的产生机制等。结果显示，沙颍河水体总氮污染最严重，均值为0.4681±0.2239 mmol/L，其次是NH4+和化学需氧量，均值分别为0.1224±0.1273 mmol/L和3.931±2.598mmol/L。采样期间沙颍河水-气界面CO2、CH4和N2O排放通量分别为129.1±513.0 mmol/(m2·d)、22.27±41.92μmol/(m2·d)和8.094±22.60μmol/(m2·d)。季节变化显示，丰水期CO2和CH4排放通量最大，日均值分别为28.53±33.73 mmol/(m2·d)和55.78±59.06 mmol/(m2·d)，二者在平水期的排放通量最小，分别为3.585±0.2382 mmol/(m2·d)和1.606±0.2976 mmol/(m2·d)。N2O排放通量枯水期最高，日均值为5.143±5.468 mmol/(m2·d)，平水期最低，日均值为1.023±0.1290 mmol/(m2·d)。沙颍河表层水体δ15Nbulk-N2O、SP15N-N2O和δ18O-N2O的波动范围分别为-0.0391‰～13.51‰、8.267‰～32.08‰和26.81‰～59.90‰。沙颍河丰水期的N2O主要来自于硝化-反硝化作用，枯水期沙颍河大部分站点的N2O主要源于反硝化作用。沙颍河15N-NO3-、18O-NO3-、15N-NH4+、18O-H2O和15N-PN波动范围分别为 5.8‰～20.6‰、-0.8‰～13.2‰、12.5‰～29.1‰、-8.2‰～-3.8‰和1.2‰～14.6‰。季节变化显示，丰水期18O-NO3-、15N-NH4+和18O-H2O显著高于枯水期18O-NO3-、15N-NH4+和18O-H2O。沙颍河水体硝酸盐主要来源于粪肥和污水的排放，反硝化作用、同化吸收作用是影响沙颍河氮循环的重要机制，硝化作用在沙颍河河流系统氮循环中的作用较弱。