可燃固废燃烧/气化烟气中HCl的中高温深度脱除研究

In this project, deep removal of HCl in flue gas from combustible solid waste combustion/gasification at medium-high temperature arises from the great demand of country. As a frontier and a hot spot of current reseach, it is an important fundamental research in the field of engineering thermal physics and energy utilization, and also has important theoretical significance and engineering reference value. This project intends to introduce the sorbents with hydrotalcite-like structure into the removal process of HCl at medium-high temperature and proposes that use cross-flow moving bed as the medium-high temperature reactor to remove HCl in flue gas. The combination of theory, experiment, and multiphase flow numerical simulation coupled with chemical reactions will help to develop the high efficient and low cost antichlor and to construct and optimize the medium-high temperature deep dechlorination system. The new resolution of HCl removal at medium-high temperature developed in this project will provide a theoretical basis for the future engineering applications during the large-scale treatment of combustible solid waste.

本项目针对中高温下深度高效脱除可燃固废燃烧/气化烟气中HCl的国家重大需求提出，是工程热物理和能源利用领域的重要基础研究内容，是当前研究前沿和热点问题，具有重要的理论意义和工程参考价值。本项目拟将类水滑石结构吸附剂引入中高温脱除HCl的工艺中，并提出错流移动床作为中高温条件下烟气中HCl的脱除反应器，通过理论、实验和多相流动与化学反应耦合数值模拟研究相结合，解决"高效廉价脱氯剂的研制"和"中高温条件下深度脱氯反应器试验系统的构建及优化"，发展具有创新性的中高温下脱除HCl新思路，为今后大规模可燃固废处理脱除HCl的工程应用提供理论基础。

本项目参照类水滑石结构具有层间离子的可交换性，酸碱双性，热稳定性等特点，通过改变物质组成，研制出一种新型的类水滑石吸附剂——Ca-Mg-Al HTLs。并对所获得吸附剂的物理化学性质进行详细表征，以获得Ca-Mg-Al HTLs自身特性对脱氯性能的影响。结果表明：Ca-Mg-Al HTLs吸附剂具有水滑石明显的特征层状结构。. 建立固定床脱氯特性试验系统，研究不同操作工况以及不同吸附剂配置条件对吸附剂脱氯性能的影响。当类水滑石配置条件为Ca/Mg =4，pH=11~12，老化温度在90°C时所得到的HTLs具有较好的脱氯特性。Ca-Mg-Al HTLs在反应温度为250~650°C，HCl初始浓度在150~1500mg/m3范围内，Ca-Mg-Al HTLs 的平均脱氯效率均在95%以上，远高于NaHCO3和CaO的脱氯效率。从吸附动力学、吸附平衡和吸附热力学角度分析了HCl在Ca-Mg-Al HTLs上的动态吸附过程，结果表明，在Ca-Mg-Al HTLs脱除HCl的过程中包含了物理吸附和化学吸附，其中Bangham吸附动力学模型可以较好的预测HCl在吸附剂上的动态吸附过程，在吸附的开始阶段受化学吸附控制，活化能为193.498 KJ/mol；Freundlich吸附等温线模型与Langmuir吸附等温线模型都能够较好的预测HCl在吸附剂表面的吸附平衡，并且Freundlich吸附等温线模型中n值大于1，表明HCl易于被Ca-Mg-Al HTLs吸附；吸附热力学研究表明，吸附自由能变、吸附焓变均为负值，说明HCl在脱氯及表面吸附过程中是一个自发、放热过程。 . 为实现中高温条件下烟气的高效脱氯，除要求有性能较优的吸附剂外，也需要与之匹配的反应器，本项目提出了使用错流移动床作为脱氯反应器。搭建了错流移动床实验台，对气固流动、传热传质进行了研究，并与建立带有脱氯反应的欧拉双流体模型相结合，同时考虑稠密气固流动、传热传质和相内、相间的化学反应，对HCl在错流移动床中的脱除过程进行数值模拟。结果表明：在中高温条件下，Ca-Mg-Al HTLs吸附剂可以实现在错流移动床中的高效脱除HCl。. 本项目得到了在中高温条件下高效脱除HCl的类水滑石结构吸附剂及与之匹配的反应器，形成具有创新性和实用性的工艺，为今后大规模脱除HCl工程应用提供理论基础。