新型氨法催化吸收分离回收燃煤烟气中CO2研究

This project is proposed according to a major national demand for CO2 emission reduction. It is an important baisic research in the field of engineering thermophysics and energy utilization, and also the current research frontier and hot topic. Chemical absorption method by aqueous ammonia is internationally recognized as one of the most promising CO2 emission reduction technologies for engineering applications in the near future.However, the serious loss of aqueous ammonia during absorption and regeneration processes, and the high energy consumption during regeneration are problems to be solved. Different from the conventional chemical absorption process, a new idea of catalytic absorption by aqueous ammonia is proposed. Based on the catalysts such as inorganic alkali and organic additives, the absorption rate and absorption capacity of aqueous ammonia can be improved, the ammonia escape and circulation quantity of ammonia absorbent will be decreased, and the energy consumption will be reduced. Combined with the theorial and experimental studies, and numerical simulation of multiphase flow coupled with chemical reactions, two key scientific problems, as "efficient and inexpensive ammonia catalytic absorption catalysts" and "optimization of parameters for catalytic absorption and regeneration processes" will be solved, and the innovative and new idea for CO2 reduction will be developed, providing a theoretical basis for future large-scale engineering applications of CO2 emission reduction from coal-fired flue gas.

本项目针对CO2减排的国家重大需求提出，是工程热物理和能源利用领域的重要基础研究内容，是当前研究前沿和热点问题。氨化学吸收法是国际公认的最有望在近期实现工程应用的CO2减排技术之一，但目前还存在氨水吸收和再生过程氨水损失严重、再生能耗高等问题。与常规化学吸收工艺不一样的是，本项目提出氨法催化吸收新思路，即基于无机强碱和有机添加剂等催化剂工艺，提高氨水的吸收速率和吸收容量，减少氨逃逸和氨水吸收剂循环量，降低系统能耗。通过理论、实验和多相流动与化学反应耦合数值模拟研究相结合，解决"高效廉价氨催化吸收催化剂"和"催化吸收和再生过程工艺参数优化"两个关键科学问题，发展具有创新性的CO2减排新思路，为今后大规模减排燃煤CO2工程应用提供理论基础。

整个研究工作紧紧围绕项目计划，从实验研究和数值计算两方面展开:. 在实验研究方面，首先建立了半连续CO2吸收实验和吸收液解吸实验装置。考察了多种胺类添加剂、醇类添加剂、新型离子液添加剂及阳离子添加剂对氨法脱碳的吸收和解吸两方面的影响，并最终选择哌嗪(PZ)作为添加剂进一步深入研究。在此基础上，搭建了湿壁塔反应系统，考察了氨水溶液、添加剂溶液及哌嗪活化氨溶液吸收CO2的传质及化学反应动力学特性，并为吸收反应的关键性动力学参数的获得奠定基础。随后，进一步放大研究对象，建立了实验室规模的CO2喷淋吸收系统，考察了添加剂量、氨水浓度、吸收液流量、吸收液温度、烟气流量及烟气温度对脱碳效率、出口NH3浓度、CO2体积总传质系数及氨逃逸率的影响，为脱除CO2三维数值模型的建立奠定基础。. 在数值计算方面，基于量子化学理论，采用隐式溶剂模型与显式溶剂模型相结合的方法考察了氨法脱碳中各反应物之间存在的反应路径。通过AIM（Atoms in Molecules）分析及自然布居分析（Natural Population Analysis），探究了反应过程中反应物、过渡态及产物的成键情况及原子电荷分布情况。随后，进一步考察了添加剂PZ对上述反应路径的影响及其自身与CO2的作用机制，通过比较分析揭示了添加剂对氨法脱碳的活化机制。基于量子化学计算基础，结合湿壁塔实验结果，针对PZ活化氨溶液吸收CO2提出了反应吸收模型。基于前述的基础性研究结果，在数值实验基础平台上，采用DPM模型及自行编译的传热传质反应模块（UDF），建立了耦合气液流动、传热传质及化学反应的哌嗪活化氨溶液脱除CO2的三维数值模型。模拟结果揭示了反应器内部气液两相流动的速度场、温度场、组分分布、CO2吸收速率及NH3挥发速率等重要特性。.目前，已发表SCI收录论文4篇，EI收录论文8篇，参加国际会议1次，国内会议3次，尚有1篇SCI刊物论文再审，1篇SCI正在修改。