基于层层组装薄膜电极的可开关的生物电催化和生物传感

发展简便有效的方法以调控氧化还原酶的电化学催化，对于深入理解和认识生命过程中酶的电子转移机制，构建选择性高的电化学生物传感器具有重要意义。层层组装技术可在分子层次上构筑超薄薄膜，可以通过选择合适的成膜组分与组装条件并控制测试溶液的pH值等外部条件来调控薄膜的性质特别是其对溶液组分的通透性。而在生物电催化中，多数氧化还原酶与电极之间的电子转移需要借助于媒介体，并通过媒介体的电极反应实现酶对底物的电化学催化。因此可以通过控制外部条件来改变层层组装薄膜对媒介体的通透性，从而调控和开关酶的间接电子转移和对底物的电化学催化。对于基于酶的直接电子转移的电催化，则可以通过控制外部条件来改变酶的层层组装薄膜对溶液中抗衡离子的通透性，达到调控和开关酶的直接电化学响应和相应的电催化性能的目的。本申请将层层组装薄膜的可控性与酶的电化学和电催化相结合，实现控制和开关生物电催化和生物传感的目的，具有新意。

本项目利用层层组装和其他技术（如电化学聚合和化学聚合）在电极表面构筑具有特定功能的薄膜，并将酶固定在薄膜中。通过控制测试溶液的pH、温度和盐的种类和浓度等外部条件来调控薄膜对溶液中电活性媒介体的通透性，从而开启和关闭其电化学响应，并进而利用媒介体的开关效应来实现酶与电极之间的间接电子转移以及对相应底物的电化学催化的调控。并将不同种类的成膜组分或组装技术相结合，使所构筑的薄膜电极对溶液中电活性媒介体表现出多重刺激响应的开关效应，从而实现了可开关的多重刺激响应的生物电催化。这对于深入理解和认识生命过程中酶的电子转移机制，构建选择性高的电化学生物传感器具有重要意义。在此基础上构建了不同的逻辑门和逻辑网络体系，在信息存贮、数据处理和信号放大等领域表现出潜在的应用价值。三年来，共发表SCI论文22篇，其中8篇在Journal of Physcal Chemistry B上发表；已有3名博士、4名硕士研究生毕业；项目主持人2010年曾赴美国University of Connecticut与James F. Rusling教授进行短期合作研究。