Janus单层钨硫属化物中声子辅助光学性质的第一性原理研究

Transition metal dichalcogenides have become an important research object of condensed matter physics. Recently, the experimental synthesis of the Janus monolayer transition metal dichalcogenide and the unique physical properties have attracted extensive attention. Although there have been research works about Janus monolayer transition metal dichalcogenides, the exploration of optical properties is still in its infant stage, especially the effect of phonon-assisted optical absorption. In response to this important issue, this project intends to understand the electron-phonon coupling of Janus monolayer tungsten dichalcogenides in combination with density functional perturbation theory, Wannier function and Hall-Bardeen-Blatt theory. In different structures, we will analyze the indirect optical absorption and the main factors affecting optical properties, and predict the new quasiparticle states. Through the basic research of this project, it is possible to mine Janus monolayer materials with excellent optical properties, and provide the necessary theoretical basis for the application in optical fields.

过渡金属硫属化合物因其独特物性成为近年来凝聚态物理的重要研究对象。近期实验上单层Janus结构的合成及其相关物性预测使该特殊结构得到广泛关注。虽然已有少量关于Janus单层过渡金属硫属化合物的研究工作，但是其物性的探索仍处于起步阶段。考虑到电声相互作用在凝聚态领域的普遍性和Janus单层过渡金属硫属化合物中多能谷的电子结构特点，所以声子参与的光吸收间接跃迁过程对其光学性质具有重要影响。针对这一问题，本项目拟结合密度泛函微扰理论，瓦尼尔函数和Hall-Bardeen-Blatt理论，全面深入地理解Janus单层钨硫属化合物的电声相互作用，分析不同体系在声子辅助下可能出现的光吸收间接跃迁过程以及与其他因素的关联作用，预测含有声子的新准粒子态。通过本项目的基础研究，可以深入挖掘Janus单层钨硫属化合物的光学性能，为其在光学相关领域的应用提供必要的理论基础。

本项目主要以新型材料的电声耦合作用为重点，研究了材料中声子辅助的二阶光吸收过程、电输运和超导电性等相关物性。在BAs和BSb材料中，虽然较少的三声子散射使其具有很高的热导率，但是间接带隙以及较大的局域直接带隙将其一阶光吸收过程限制在了紫外区。我们通过第一性原理计算两种材料的电声耦合作用及其二阶光吸收过程，发现BAs和BSb在可见光范围内仍能实现光吸收，类似于单晶硅，预示其在太阳能电池领域的应用价值。具有超宽带隙的二维材料h-BeO中，镜面对称性限制了ZA声子与电子的耦合作用。而材料的极性使LO声子与电子之间存在较强的Frohlich耦合，即较多的电声散射过程。根据玻尔兹曼输运理论，我们预测h-BeO的室温载流子迁移率为452cm2V-1s-1，并且双轴应变可以降低电声耦合作用，进一步提高载流子迁移率。在二维材料biphenylene中，计算发现其金属性，并在稍高于费米能级处存在各向异性的Dirac点。基于电声耦合作用的BCS理论预测其超导临界温度为6.2K。并且应变的引入可以将Dirac点和电子态密度峰靠近费米能级，将超导临界温度提高至27.4K，因此biphenylene为研究超导态和拓扑电子态的结合提供了重要平台。此外，我们也对近几年获得快速发展的二维磁性材料进行了初步研究。在单层CrGeS3和Janus-VI3材料中，磁性原子的d轨道电子在晶体场作用下劈裂为二重简并eg态与三重简并的t2g态。而且铁磁性的超交换作用占据主导地位，使CrGeS3和Janus-VI3都是铁磁材料。其中Janus结构导致eg态与邻近磁性原子的t2g态之间交换能隙变小，从而提高铁磁耦合作用，使其具有240 K的居里温度。而且双轴应变可以将其提高至室温。