电旋风流光电晕同时净化生物质基粗燃气焦油及粉尘机理

A conceptual design of dust and tar removal from biomass-derived fuel gas induced by streamer corona discharges in electrocycolone was proposed in this project, the idea generated as follows: 1) to couple an AC/DC pulsed-power modulator, which was used to generate streamer corona plasma, with a cycone reactor, thus removing tar by free radical produced by streamer corona plasma, and charging the dust particles and seperating it from gas streams by the multi-physical fields formed by electric field force and centrifugal force; 2) to avoid dust and tar to adsorb and agglomerate each other by simultaneously removal of dust and tar in the electrocycolone reactor. With the study of the mechanism of free radicals generation-tar cracking-radical termination reactions, the mechanism of dust charging and seperating in the multi-physical fields, and the relationships of gasification gas-dust-tar in the reactor, thus concluding the theory of simultaneously removal of dust and tar in the electrocycolone reactor and realizing simultaneously removal of tar and dust in a single reactor for the very first time. The project aimed not only on extensively understanding of tar and dust removal mechanism and reaction kinetics under streamer corona discharges conditions, but also on offering both theoretical and technical support for industrial applications of biomass gasification process.

本项目拟采用AC/DC电旋风流光电晕进行生物质气化粗燃气同时除尘/除焦油，并详细研究其净化机理，构思如下：1）将流光电晕反应器与旋风分离器耦合，充分利用流光电晕产生的自由基裂解焦油，且利用电场力-离心力形成的多物理场对粉尘荷电并实现气固分离；2）焦油裂解及粉尘气固分离在流光电晕反应器内同时进行，可避免焦油-粉尘互相吸附和凝聚。项目拟通过流光电晕条件下自由基产生-焦油裂解-湮灭反应动力学机理、亚微米颗粒在多物理场作用下的荷电-分离机理、及燃气-粉尘-焦油相互影响机制等关键物理与化学问题研究，归纳电旋风流光电晕同时净化粉尘和焦油理论，实现生物质燃气除尘、裂解焦油及提质的目的。本研究不仅可加深电旋风流光电晕条件下粉尘脱除、焦油裂解及燃气提质机理的理解，而且可为生物质气化工艺规模化开发利用提供理论依据和技术支撑。

生物质气化可将生物质转化为可燃气体并用于直燃供热或发电，也可用于化工品合成。气化过程中焦油的产生会导致管路、阀门等下游设备的堵塞与腐蚀，限制了生物质气化技术的发展和工业化。低温等离子体技术能在较低温度下脱除焦油并取得较高的脱除效率，且与催化剂的结合能够进一步提升脱除效率，降低能耗，还能提高对目标产物的选择性。本项目首先建立了2套等离子体焦油裂解反应器，开展了气化燃气气氛下等离子体协同催化脱除气化焦油、气体放电裂解焦油动力学数值模拟、等离子体协同催化裂解焦油机理、催化剂稳定性分析、焦油定量误差因素分析、高温陶瓷过滤等研究。结果表明，以Ni/γ-Al2O3催化剂，焦油模型化合物脱除率在400 ℃左右取得最大值，最高的能量效率可达40.1g/kWh。在5种典型气氛（N2、N2+CO2、N2+CO2+CO、N2+CO+H2、模拟气化气）进行甲苯脱除实验，发现燃气气体组成对焦油脱除率有显著影响，最大的脱除率在纯N2气氛下获得，其它组分的加入会导致脱除率的下降。在等离子体协同催化过程中，CO2能促进甲苯的脱除，最高的脱除率在N2+CO2气氛中获得，但当CO2与CO和H2同时存在时，促进作用转变为阻碍作用。背景气氛中CO的存在会消耗激发态N2、在催化剂表面与反应物竞争吸附以及发生甲烷化反应占据大量活性位点，严重阻碍甲苯的脱除。研究还发现催化剂颗粒接触点附近区域内产生的协同作用是甲苯脱除率大幅度提升的主要原因。催化剂的积碳大部分来自甲烷化过程，H2及H2O的添加能够大幅度降低协同作用区域外来自甲烷化过程的积碳。K改性Ni/γ-Al2O3催化剂的使用大幅度提升了该过程的稳定性，可能的原因是K的添加增强了协同作用区域内催化剂对H2O及CO2的吸附，促进了积碳的气化反应。此外，等离子体协同催化过程中H2或H2O的添加可提高气体的热值。作为一种新型的气态污染物治理技术，低温等离子体技术在净化生物质气化焦油上的应用具有良好的前景。