分子印迹固相萃取技术在芳烃单分子化合物同位素分析中的应用研究

In oil and gas geologic research field, the carbon/hydrogen isotope characteristic of individual hydrocarbon has a realistic scientific significance for the research of geological progress of oil and gas generation, migration and accumulation. For the reason of analytical technique, the isotope analysis of single molecules compound in hydrocarbon source rocks and crude oil has been little progress. This research mainly focuses on introducing the solid phase microextraction technique of molecular imprinting （MI-SPE）into this field and making the enrichment and isolation of aromatic fractions compounds before carbon/hydrogen isotopic composition analysis. The research contents are as follow:Ⅰ.Preparation and infrared characterizations of Molecular imprinting polymer in aromatic fractions.Ⅱ. Carry out the target compounds enrichment and isolation of standard substance using the solid phase microextraction technique of molecular imprinting and evaluate the recovery of target compounds.Ⅲ.Optimize the experimental condition and established the analysis method of carbon, hydrogen isotope composition for trace hydrocarbons. The innovation mainly show the systematic introduction of the advanced sample pretreatment technique into the isotope analysis fields, which will lay the foundation for expanding oil and gas research in trace hydrocarbons.

在油气地质学研究领域，单体烃的碳/氢同位素组成特征对判识油气的生成、运移、聚集等地质过程有着现实的科学意义。但由于样品分析技术的原因，烃源岩和原油的芳烃馏分单分子化合物同位素分析进展一直不大。本研究拟将分子印迹固相萃取技术系统引入该领域，实现芳烃馏分中各化合物的分离和富集，在既有工作基础上全面开展芳烃的单分子化合物碳/氢同位素组成分析。. 研究内容：①芳烃馏分中各化合物的分子印迹聚合物制备及红外表征；② 利用分子印迹固相萃取技术对标准物质和分析样品进行目标化合物的分离和富集，并评估出该方法对目标化合物的回收率；③对实验条件进行优化，利用该技术系统建立芳烃单分子化合物的碳、氢同位素分析方法。. 创新性：将分子印迹固相萃取这一国际前沿的样品预处理技术系统引入油气同位素分析领域，为拓展芳烃化合物在油气研究领域的研究奠定基础。

样品前处理是分析过程的关键环节，直接影响着分析结果的准确度和精密度。分子印迹聚合物是一种具有强大分子识别功能的材料，具有高效的选择特异性，可从复杂样品中选择性分离富集目标分析物。本研究将分子印迹固相萃取技术系统引入该领域，实现了一种新的芳烃单分子化合物（例如菲、芴、䓛、芘和2-甲基菲）分离和富集的方法。通过混合芳烃标准物质中菲、芴、䓛、芘和2-甲基菲分离前后的碳、氢同位素和GC/MS分析，发现在芳烃单体化合物的分离中，分子印迹固相萃取技术的重现性较好、分离效果好，平均回收率为75.97%，碳同位素的误差小于0.36‰，氢同位素的误差小于5.40‰，即对化合物的单体碳、氢同位素测定并不会产生显著的差异。最后利用该分离技术，对柴达木盆地原油和烃源岩进行了油源对比，结果显示采用分子印迹固相萃取技术，分析原油和烃源岩的芳烃馏分中单分子化合物同位素特征，进行油-油、源-源和油-源对比，其结果与生物标志化合物的对比结果基本一致。因而，将分子印迹固相萃取这一国际前沿的样品预处理技术系统引入油气同位素分析领域，为拓展芳烃化合物在油气研究领域的研究奠定基础。