水中氯胺消毒副产物NDMA含氮前体物质识别与高效吸附去除机理

NDMA as one of disinfection by-products during chloramination is widely discussed in recent years. The proposal plans to carry out NDMA research based on several scientific questions. Using MW fractionations, the source and transfer process would be further investigated for the bulk organics and individual NDMA formation potential – PAM in water source and water treatment plants. The research on formation kinetics and mechanism for nitrogen containing formation potential during chloramination will be conducted using NMR and LC/TOF-MS etc. Based on the mechanism research above, the applicants will also use oxidized and super-fine powdered activated carbon to make some comparisons for the adsorption removal of NDMA formation potential. The impacts of water quality parameters on NDMA formation potential removal will be discussed in order to provide proper activated carbon for NDMA adsorption. The research outcomes are conducive to more in-depth understanding of NDMA and its formation potentials for formation mechanism and effective removal, which can be applied to NDMA control in drinking water plants upon chloramination. Therefore, the research has great economic benefits and practical prospects.

二甲基亚硝胺（NDMA）作为氯胺消毒重要的副产物近年来受到国内外广泛的关注。申请者针对当前NDMA研究存在的几个主要科学问题开展研究，结合有机物分子量分级手段，进一步认知有机物综合指标和水处理高分子絮凝剂PAM作为NDMA前体物质在水源水体和水处理工艺中的转化规律，采用NMR和LC/TOF-MS等探讨含氮前体物质在氯胺化过程中生成NDMA的潜能并开展生成动力学和机理研究。在此基础上，开展氧化改性和亚微米超细粉末活性炭高效吸附NDMA前体物质的比较研究，确定水质参数对各种活性炭吸附去除NDMA前体物质的影响，提出适合NDMA前体物质高效吸附去除的粉末活性炭类型并优化吸附条件。通过课题研究形成的研究成果对于人们更加深入的认识NDMA和NDMA前体物质的生成转化机理和高效去除手段具有一定的借鉴意义，可应用于饮用水厂氯胺化消毒副产物NDMA的认知和有效控制，具有一定的研究价值和应用前景。

对水中氯胺消毒副产物NDMA前体物质识别和高效吸附去除研究虽然国内外已有所开展，但由于研究手段和认知水平的限制，还存在诸多需要解决的科学技术难题。本课题主要研究内容包括NDMA含氮前体物质在水源水体和水处理过程中的转化与识别、含氮前体物质生成NDMA的动力学和机理分析、NDMA含氮前体物质的高效吸附效能研究。首先通过分子量分级的手段，发现原水中NDMA前体物质主要分布在分子质量小于1K Da的区间内；就季节变化来说，发现夏季NDMA前体物质浓度较低，而冬季NDMA前体物质浓度相对较高；原水经混凝沉淀、砂滤、碳滤后，NDMA前体物质的浓度呈现不断降低的趋势，有机物的指标DON、DOC也具有相似的变化。通过对不同处理工艺和不同分子量区间NDMA前体物质与DON、DOC浓度之间进行拟合，研究发现，NDMA前体物质与不同分子量区间（<1K Da，1K-3K Da，3K-10K Da，>10K Da）的DON、DOC均呈一定的正相关性，NDMA前体物质与DON的相关性明显好于与DOC的相关性，因此，有机物指标DON可以较好地表征NDMA前体物质的含量，通过采取一定的处理工艺消减含氮有机物（DON），可以减小NDMA的生成风险。高分子絮凝剂聚丙烯酰胺（PAM）在氯胺化过程中随着絮凝剂浓度增加、氯胺浓度增加、反应时间延长而会产生更多的NDMA；絮凝剂PAM氯胺化产生的NDMA主要来源于小分子量的物质；通过将絮凝剂PAM与15N标记的一氯胺反应，分析得出NDMA中亚硝基上的氮原子来源于一氯胺；建立了PAM生成NDMA的动力学模型，反映了氯胺的降解和NDMA的生成过程，pH很大程度上影响着氯胺的降解动力学常数。比较6种不同种类的PAC对原水中NDMA前体物质的吸附效果，发现木质PAC的吸附效果最好。随着木质PAC投加量的增加、吸附时间的延长、pH的减小，NDMA的去除率逐渐增加；动力学研究发现，拟二级动力学对NDMAFP在木质PAC上的吸附过程拟合线性相关性较好，说明吸附过程同时包含物理吸附和化学吸附，且反应的吸附速率与反应物浓度的平方成正比。木质PAC对NDMAFP的吸附过程中颗粒内扩散对吸附过程影响较小。综合上述结果，本研究为深入理解NDMA前体物质的生成转化和高效去除手段奠定了坚实的工作基础。