量子等离激元的产生和衰变

As a collective excitation mode of electrons in solids, plasmon remains a hot topic in physics and materials science given its exotic properties such as high energy density, locality in space and time, and extreme sensitivity. Nowadays it is possible to experimentally probe the coupling of plasmon to electron-hole pair and vibrations on a single molecule level, however, understanding the quantum and dynamic behavior of plasmon from first-principles remains a significant challenge. This project aims to develop first-principles methods to study the generation, decay and coupling of quantum plasmons from a dynamics point of view, with the hope to rationally control these processes and to promote plasmon engineering in energy applications.

等离激元是固体中电子的集体激发模式，具有极端的高能量密度，极小空间时间局域性和极度的敏感性,是当前凝聚态物理和材料科学研究的热点。实验技术的进步已使得人们可以观察到等离激元与单分子中的电子激发、原子振动之间的耦合作用；但由于理论方法的缺乏和计算量的巨大，人们直接从量子力学出发精确理解等离激发中电子原子的量子过程，尤其是其动力学特性，还面临很多困难。本项目拟从第一性原理基础理论出发，从动力学的角度研究等离激元的产生、衰减、耦合，期望能够对这些机理和过程实现理性调控，并研究等离激元在能量转化中的应用问题。

通过本项目的支持，我们发展了多k点、大规模、精确的第一原理电子动力学计算方法，并应用于等离激元量子特性的研究。我们发现了二维金属—硼烯中具有奇异特性的等离激元模式；提出了金属团簇光解水的链式反应模型，并第一次从原子层次澄清了半导体光解水的动力学机制；揭示了等离激元分解CO2过程中多种电荷转移路径的协同机制。设计了多种具有特殊性质和热电传输性能的新材料，研究量子材料中的电子动力学行为。圆满实现了原定研究目标。