强场驱动下量子材料的阿秒动力学

Highly nonlinear electronic and optical responses and coherence can be induced in quantum materials under ultrafast laser pulses, accompanied with the potential presence of emergent states. Recent years have witnessed rapid progresses and breakthroughs in frontier experiments. However, theoretical understanding of the microscopic mechanisms and quantum dynamics, especially on the level of first-principles, is elusive. In this proposal we devote ourselves in developing quantum dynamics methods to treat the interaction between materials and strong laser field, and the attosecond responses of materials to light field, including the high harmonic generation, ultrafast photoelectron emission, and emergent quantum states in quantum materials.

在强激光辐照下量子材料能够产生高度非线性、高度相干性的新奇电子和光学行为，并且有可能伴随着新量子态的出现。近年来实验工作的快速发展不断刷新人们对强场驱动下材料量子行为的认识。然而，由于理论方法、特别是第一性原理方法的缺乏，直接从量子力学出发精确理解其微观过程，尤其是动力学特性，还面临很多困难。本项目拟从基础理论出发，发展处理量子材料与强场相互作用的第一原理计算方法，从阿秒尺度超快动力学角度研究材料对强光场的响应：包括固体高次谐波产生、光场驱动的超快电子发射和新量子态探索。

通过三年的努力，我们发展了第一原理阿秒尺度动力学模拟方法并应用于固体电子动力学行为的研究。主要结果包括：发现MoS2高次谐波产生的新机制——带内跃迁-带间跃迁合作机制，完成应变调节高次谐波的探索；精确计算固体高次谐波，通过与实验数据比较，验证固体中价电子的精确分布；模拟碳纳米管发射光电子的微观过程，发现其光电场诱导机制；发现一种新的等离激元震荡模式；发现电子-声子自放大机制及其对电荷密度波产生的作用；提出激光调控外尔准粒子的动力学行为的方法。项目执行期间共发表文章16篇，包括3篇Physical Review Letters、3篇Nature Communications和1篇Nature。此项研究建立了阿秒尺度超快过程中极端非线性行为与材料内部电子结构性质的关联，并为利用高次谐波对固体相关特性的高精度探测和表征提供了新的解决方案。圆满完成了原定的研究计划。