可见光自清洁纳滤膜的制备及性能研究

Membrane filtration with photocatalytic degradation of organic foulant becomes a research hotspot in water treatment to solve membrane fouling. Currently, almost all the efforts are devoted to remove the organic foulant via the UV-driven self-cleaning ability of photocatalyst. Recently hybrid photocatalysts containing carbon quantum dots (CQDs) have been proposed and visible-driven self-cleaning nanofiltration membrane was prepared via interfacial polymerization. Moreover, the excellent photocatalytic activity of CQDs hybrid photocatalysts in the photo-degradation of organic pollutants on membrane surface can be tailored by the CQD characteristics and photoactive species. The knowledge about structure-performance relations of membranes will sever as an effective guide for rational design of visible -driven self-cleaning membranes. This project will open up a new avenue to photocatalytic nanofiltration membrane with high self-cleaning property, for which it holds unambiguous importance for fundamental research and practical implications.

提高纳滤膜的耐污染性能是膜研究领域的热点问题。光催化技术可将小分子有机污染物有效降解，为自清洁膜表面的构建提供新思路。然而，由紫外光激发催化降解污染物，光利用效率较低，易于破坏膜本体结构。本项目基于碳量子点（CQD）的电子转移性质，提出可见光催化降解污染物的新方法。选择二氧化钛、四氧化三铁分别与CQD复合并酰氯化改性，得到两种可见光催化性质的纳米粒子，再通过界面聚合法制备可见光催化自清洁纳滤膜。研究其对无机盐体系的分离性能及有机污染物体系下的可见光催化自清洁能力。设计CQD/C-NPs表面性质，采用正电子湮灭技术对纳滤膜结构进行表征，阐明CQD/C-NPs、纳滤膜结构与自清洁性能之间关系，揭示该类纳滤膜自清洁工作机制，指导优化纳滤膜可见光自清洁性能。本项目开发了一类具有可见光催化自清洁纳滤膜，提供了制备可见光自清洁纳滤膜的新思路，具有重要的科学意义和潜在的应用价值。

提高纳滤膜的耐污染性能是膜研究领域的热点问题。本项目基于碳量子点（CQD）的电子转移性质，提出可见光下降解污染物的新方法。制备具有可见光催化能力纳米粒子（TiO2/CQD NPs），并通过界面聚合制备可见光自清洁纳滤膜。当TiO2/CQD NPs添加量为0.035 wt%时，纳滤膜水通量为11.2 L m-2 h-1 bar-1（提升1.8倍），对Na2SO4截留率为96.7%。经可见光辐照，TiO2/CQD NPs产生光电子和空穴，诱导形成自由基，赋予纳滤膜可见光自清洁能力。经过72 h 甲基蓝污染后，仅通过可见光照射，纳滤膜表面附着染料有效降解，水通量恢复率可达到93.3%且保持对染料的高截留率。CQDs具有促/抗氧化性能。氨基功能化CQDs作为电子受体，表现出促氧化作用，在可见光照射下产生大量活性氧。利用该特性设计CQDs用以促进多巴胺聚合，制备聚多巴快速沉积胺纳滤膜。在1 h内即可形成均匀、光滑致密的聚多巴胺涂层。此时纳滤膜水通量为24.4 L m-2 h -1，对甲基蓝的截留率为99.7%，甲基蓝/NaCl分离系数为199.8，同时具有良好的抗污染能力。这项工作提供了一种快速高质量沉积聚多巴胺的方法，充分发挥多巴胺在膜改性中的优势。氯掺杂的CQDs（Cl-CQDs）具有还原性，在聚酰胺膜内引入Cl-CQD“锚固”位点，通过一步硝酸银溶液浸渍，实现原位纳米银的可控生长，提高纳滤膜的抗菌能力。CQD也是一种优异的膜材料。通过调控CQD的浓度，设计了孔径及表面电荷可调的聚酰胺纳滤膜，拓宽了CQD聚酰胺纳滤膜的应用范围。本项目对CQDs自身成膜，CQDs复合纳米粒子以及CQDs促/抗氧化性能在纳滤膜性能提升等方面进行了深入研究，证明CQD在纳滤膜领域的应用潜力，同时开发了基于界面聚合方法的高选择分离性、抗污染的纳滤膜，有实际工业应用前景。