基于过渡金属氧化物P型掺杂石墨烯的原位电输运特性研究

The ultimate aim of this proposal is to provide a self-consistent understanding of the macroscopic transport properties over length scales of centimeters and how these macroscopic properties may affect the charge carrier transport of graphene nanodevices.In order to avoid any uncertain factors, such unintentional doping of graphene after air exposure,temperature- and doping concentration-dependent in-situ electrical transport measurements of p-type doped graphene will be performed.Using this in-situ electrical transport measurement system, such p-type doped graphene nanodevices will be exposed to different kinds of gas environments, i.e. oxygen, nitrogen, air, and moisture, in a controlled manner.The gas exposure effects on the charge carrier concentration and mobility of the p-type doped graphene are then be studied so as to reveal the critical factors for the air-stability of graphene nanodevices.

本项目将采用基于表面电荷转移的掺杂方法，利用高表面功函数过渡金属氧化物薄膜实现CVD石墨烯的P型掺杂。通过对大面积P型掺杂石墨烯中载流子浓度与迁移率，及其随温度、掺杂浓度变化规律的原位测量与分析，从宏观角度揭示P型掺杂CVD石墨烯中载流子的电输运特性，并建立相应物理模型。此外，利用原位电输运特性测试系统，探索石墨烯纳电子器件可控地暴露于不同气氛条件后器件性能的变化，揭示影响石墨烯纳电子器件稳定性的关键因素。本项目旨在通过对此类过渡金属氧化物P型掺杂石墨烯中载流子电输运特性的全面深入研究，为石墨烯纳电子器件的大规模应用奠定坚实基础。

本项目利用高表面功函数MoO3薄膜，成功实现了石墨烯的可控P型掺杂。利用原位电输运特性测试系统，我们发现随着石墨烯表面MoO3薄膜厚度的增加，石墨烯Dirac点向正向偏压端移动，当MoO3薄膜厚度达到1.0 nm时，P型掺杂石墨烯Dirac点位于～60.2Ｖ附近。此外，原位电输运特性测试结果表明这种基于表面电荷转移石墨烯可控P型掺杂对石墨烯中载流子的迁移率影响不大。当MoO3薄膜厚度为1.0 nm时，石墨烯中空穴的迁移率从3100 cm2V-1S-1降至约2480 cm2V-1S-1，电子迁移率从2200 cm2V-1S-1降至约2000 cm2V-1S-1。当我们将沉积MoO3薄膜厚度为1.0 nm的石墨烯场效应晶体管暴露大气一小时后，石墨烯Dirac点从～60.2Ｖ降至~ 44.0 V处。表明暴露大气会降低MoO3薄膜对石墨烯的P型掺杂效果，这源于MoO3薄膜暴露大气后表面功函数的降低，从而降低了石墨烯的P型掺杂效果。利用UPS与XPS测试结果，我们还系统研究了石墨烯/MoO3界面处的能带排列结构。研究结果表明当在石墨烯表面沉积MoO3薄膜时，衬底表面功函数显著升高。我们还发现随着沉积MoO3薄膜厚度的增加，C 1s结合能会向低结合能端移动，成功实现了石墨烯的P型掺杂。此外，当石墨烯表面沉积的MoO3薄膜厚度为0.2 nm时，我们还发现表面处部分MoO3被还原成MoO3-x。C 1s谱峰向低结合能端移动及表面处部分MoO3被还原表明，由于MoO3薄膜的高表面功函数，电子会自发的从石墨烯转移至MoO3薄膜，导致石墨烯费米能级的下移，从而实现石墨烯的P型掺杂。