红壤及铁铝氧化物纳米材料去除病毒的机理对比研究

来自不同污染源的病毒对地下水的潜在污染能力一直是科学家的关注焦点。基于我们已经完成的基金项目结果（系统比较了6种土壤对病毒的吸附/致死能力），发现Fe、Al氧化物含量丰富的粘质红壤有强烈的吸附/致死病毒作用，这促使我们进一步研究粘质红壤及其它类似性质红壤的去除病毒机理；并进一步假设认为Fe、Al氧化物纳米材料去除病毒效率可能更高。因而我们继续上一基金项目研究，以三种红壤和二种纳米材料为研究对象，通过系列模拟实验，比较研究不同材料去除病毒的效率、揭示被去除病毒的存在状态（吸附/失活）、挖掘环境因素对病毒去除的影响、阐明病毒去除的主要机理及红壤中Fe、Al氧化物贡献。其创新点首先在于综合考虑真正土壤中Fe、Al氧化物含量及其环境因素相互作用对病毒去除的影响；其次在于首次将去除无机有毒阴阳离子潜力比较大的Fe、Al氧化物纳米材料应用到去除有生命的病毒上。为进一步研究开发病毒去除材料提供理论依据。

由于病毒在很低浓度范围内即可对人类健康构成威胁，因而追踪环境中病毒去向、寻求高效的病毒去除方式一直是过去几年各学科科学家的研究热点。本项目以在我国广泛分布的红壤和商品铁铝氧化物纳米材料(NPs)为病毒去除材料，以噬菌体MS2和phiX174为指示病毒，主要研究目的包括：（1）明确细菌生长过程中的病毒消失行为，（2）通过比较研究灭菌和不灭菌条件下的病毒去向变化及外源细菌导致的病毒行为变化，明确环境中土著微生物或外源微生物对红壤吸附病毒影响，同时评估外源细菌导致的变化是由细菌胞体(Cell)还是由它们分泌的胞外聚合物导致(EPS)导致，（3）明确离子组成、离子强度、外源细菌存在对NPs去除病毒的影响，并揭示其机理。外源细菌以恶臭假单胞菌（PP.）、铜绿假单胞菌（PA.）、枯草芽孢杆菌（BS.）为代表。研究结果表示：（1）当没有土壤或NPs在时，细菌生长过程中的病毒浓度呈波动变化，表明不同生育阶段的Cell本身及其EPS具有不同程度的病毒去除能力；（2）红黏土对MS2和phiX174的吸附能力分别达到99.95%和98.23%，并且被吸附病毒大部分以不可逆吸附和/或消亡状态存在，而土壤灭菌进一步增加MS2的吸附，但降低了phiX174的吸附；而灭菌土壤与病毒之间的吸附力增加；（3）PP.、PA.、BS.显著降低了红壤土、红黏土、赤红壤、砖红壤对噬菌体phiX174的吸附能力，进一步研究发现Cell对红壤吸附病毒的影响很小，在有的土壤上甚至有促进病毒吸附的趋势，但EPS或EPS与Cell同时存在显著降低了红壤对病毒的吸附能力，其平均降低比例分别达36%和30%，表示细菌存在降低土壤吸附病毒的现象主要由其分泌物EPS导致；（4）纳米氧化铁对病毒的吸附比例随着背景溶液离子强度的增加而降低；阴离子（HPO42- 和HCO3-）的存在会降低病毒的吸附，而阳离子（Na+、Ca2+、Mg2+）的存在则会提高纳米氧化铁对病毒的吸附，其中二价离子比单价离子的影响更为明显；（5）细菌存在显著降低了铁铝氧化物纳米材料去除病毒能力，其降低量由Cell及其EPS叠加而来，其中EPS占的权重远高于Cell；随着细菌的培育时间由6 h延长至24 h，其抑制病毒去除的能力更为明显。本研究结果表明在评估某一介质对病毒的去除能力时必须同时考虑细菌存在等环境因子的影响，否则有可能高估或低估其吸附容量。