III-VI族硫属化物二维材料及其异质结构的可控制备与自旋特性研究

Atomically thin two-dimensional (2D) materials have become one of the most rapidly developing areas of condensed matter physics owing to the rich phenomena and the tremendous promise of applications. With the rapid progressing of spintronics, 2D layered materials with excellent spin property are especially important both on the exploration of new physics and application of new quantum devices. Around this topic, the project will focus on the preparation and spin property study of 2D III-VI group metal-monochalcogenides and their heterostructures. Firstly, we will use the theoretical simulation to study the growth mechanism of III-VI group 2D materials. Accordingly, the growth condition can be well controlled for performing atomically precise regulation by molecular beam epitaxy, towards the achievement of large-area, high-quality single and few layered 2D films and heterostructures with abrupt interface. Then, the first-principles calculations will be employed to simulate the spin electronic structures and analyze the spin dynamics mechanism. Directed by the theoretical results, 2D heterostructure with high spin polarization and long spin relaxation time will be designed and prepared on flexible substrate. FET array based on the heterostructure will further be constructed to generate the spin polarized current. External stress will be applied to realize the regulation of the spin photoresponse and spin polarization of photocurrent.

原子级厚度二维材料以其丰富的性质和广阔的应用前景成为凝聚态物理领域的热点前沿。尤其随着自旋电子学的发展，具有优异自旋特性的二维层状材料无论对于新物理规律的探索或新量子器件的应用都至关重要。本项目围绕这一主题，开展III-VI族硫属化物二维材料及其异质结构的制备与自旋特性研究，旨在寻求可控制备方法，掌握自旋特性及调控规律。项目将首先采用理论模拟，探究III-VI族二维材料的生长机制；据此凭借分子束外延技术，通过原子尺度精确调控，制备大面积、高质量单层及少层二维薄膜材料，并获得界面陡峭的异质结构，掌握关键性可控制备技术。进一步从理论层面研究体系自旋电子结构，明确自旋动力学机制，从而设计制备具有高自旋极化率及长自旋弛豫时间的新型二维异质结构，研究应力对自旋极化率的调控规律；进而构筑光响应FET阵列，实现自旋极化电流的产生，并通过改变应力建立对极化光响应度及电流自旋极化率等自旋光电特性的有效调控。

通讯技术发展推动后摩尔时代的进程，高频低功耗的控制需求与器件集成度之间的矛盾日益突出。为了降低功耗、提高速度和集成度，电子的自旋自由度也逐步被开发，如果同时有效利用电子的电荷和自旋属性作为信息载体，则有可能引发信息科技的重大变革。III−VI族半导体材料同时兼具二维结构、优异光电性能及独特自旋电子特性，对于超高密度集成和超快速度运转的自旋光电器件具有深刻的潜在应用价值。基于上述背景，本项目开展了III−VI族二维薄膜及其异质结构的制备及自旋特性研究，首先采用理论计算方法，探究III−VI族二维材料及其异质结构的自旋电子学性质，利用其较强的自旋轨道耦合效应，采用电场、应力等因素对其进行调控，在多种材料及异质结中均预测了较大的自旋劈裂，掌握其自旋动力学机制。基于理论的指导，进一步实现了极化的自旋光电特性调控，通过构筑x-y平面对称性破缺的量子点光栅阵列与III−VI族二维材料异质结构，利用界面相互作用，实现了极化拉曼与PL光学响应；并借助应力场调控载流子寿命以提高光致发光的复合效率，抑制自旋极化激子的散射，从而获得十倍增强的旋光极化率。基于多场调控结果，还研发了多种低功耗半导体自旋光电调控器件，为低维半导体及其异质结构在偏振极化与自旋光电器件的应用开辟了有效途径。本项目按期完成研究目标，主要包括如下方面：.(1) 获得了高质量、不同厚度的单层及少层III−VI族GaSe二维薄膜材料。.(2) 基于不同厚度的GaSe二维材料，构筑了Au/GaSe，以及x-y平面对称性破缺的量子点光栅阵列与二维GaSe的异质结构，获得关键性可控制备技术。.(3) 了解自旋-轨道耦合对III−VI族GaS、GaSe等二维材料自旋电子学特性的影响，明确自旋动力学机制，采用电场、应力等因素对其进行调控，在III−VI族材料及异质结中均获得了较大的自旋劈裂。.(4) 在柔性衬底上制备了GaSe二维材料，掌握应力对自旋极化激子的作用规律，从而获得十倍增强的旋光极化率，通过改变应力建立对极化光响应性能的有效调控，并研发了多种半导体自旋光电调控器件。