新型一步法制备交联聚合物纳米粒子及其在CO2固定中的应用

探索和开发聚合物纳米粒子制备的新方法和应用是一项具有重要学术意义和应用价值的研究。本项研究旨在设计合成一系列基于咪唑和季鏻盐离子液体的单体和交联剂，采用单体和交联剂在选择性溶剂中交联共聚的方法，一步制备高度交联的聚合物纳米粒子。考察交联共聚反应的规律，探讨和揭示交联聚合物纳米粒子的形成机理，建立和发展制备具有交联结构聚合物纳米粒子的新方法，并利用该方法设计合成表面接枝交联聚合物纳米粒子的硅球和囊泡，进一步拓展离子液体在功能聚合物纳米材料领域中的应用。研究所制备交联聚合物纳米粒子在CO2与环氧化物环加成反应中的应用，总结交联聚合物纳米粒子的组成、结构与催化活性之间的关系，为设计高效、易制备、易分离且可循环使用的CO2固定催化剂奠定基础。

功能高分子纳米材料的设计制备是当前高分子研究的前沿和特点领域之一，而离子液体作为一种新兴的绿色溶剂，由于其优良的性质在有机合成、催化、电解质、功能材料等诸多领域都具有广泛的应用前景。因此，将离子液体的优良特性与高分子材料相结合不仅可以拓展离子液体的应用，还可以为新型功能高分子材料的设计提供新的方法和思路。该项研究设计以离子液体为单体，通过其与交联剂在选择性溶剂中的自由基共聚反应一步制备了基于聚离子液体纳米凝胶，通过各种手段对该新型纳米凝胶的粒径、形貌、结构及性能进行了详细表征和测定，并探讨了纳米凝胶的形成机理，结果表明该聚合反应属于分散聚合的过程，并且纳米凝胶的粒径可通过单体与交联剂的比例来调控，系统研究表明该方法是制备基于聚离子液体纳米凝胶的普适性方法。此外，研究过程中还发现在纳米凝胶中引入氢键相互作用可以制备具有可逆温度响应性的纳米凝胶，通过对纳米凝胶温敏性行为机理的分析，发现这种氢键相互作用可通过设计含有羟基、羧基等的离子液体单体，亦可通过含有羧基的RAFT活性聚合来实现，该温敏性纳米凝胶具有最高临界溶液温度(UCST)转变特征或溶液-宏观凝胶的可逆转变行为，该结果为基于聚离子液体刺激响应性纳米凝胶的设计制备提供了思路和理论指导。项目还考察了所制备的纳米凝胶在CO2与环氧化物环加成反应中的应用，结果表明该纳米凝胶是CO2环加成反应的高效催化剂，在最佳反应条件下，环氧化物可实现定量转化，并且该催化剂易分离回收、可重复使用，在CO2转化方面具有重要的应用前景，该研究也为CO2转化催化剂的设计提供了新的思路。