活性碳纤维增强金属酞菁活化分子氧室温催化氧化甲醛的研究

甲醛是室内空气污染的头号杀手，研究室温净化甲醛具有重要意义。金属酞菁活化分子氧的实质是氧气通过金属酞菁得到电子转变为活性氧种，项目选择具有大量自由电子的活性碳纤维作为金属酞菁活化分子氧的"电子库"，而且活性碳纤维与金属酞菁所具有的π共轭结构为自由电子转移提供了通道，这大大增强了金属酞菁活化分子氧的能力，降低了催化反应的活化能。因此，以分子水平分散键合在活性碳纤维上的金属酞菁在室温条件下可以有效催化氧化甲醛。项目设计制备活性碳纤维负载金属酞菁催化剂，研究活性碳纤维增强金属酞菁活化分子氧的机制，催化剂结构与催化活性之间的关系，催化降解甲醛的性能及催化机理等一系列基础理论问题。通过系统研究，建立室温净化甲醛的新方法，阐明催化反应机理，赋予活性碳纤维新内涵，为构筑下一代功能催化剂积累基础数据，对解决日益严重的室内空气污染乃至整个环境问题具有重要的学术和应用价值。

甲醛是室内空气污染的头号杀手，研究室温净化甲醛具有重要意义。室温催化氧化甲醛的关键就是制备高催化活性的催化剂。项目以活性碳纤维为载体，以金属酞菁为催化剂，制得了活性碳纤维负载金属酞菁催化剂(ACF-CoPc)。采用超高效液相色谱（UPLC）测定一定反应时间后溶液中2-巯基乙醇（2-ME）及其产物浓度，研究了ACF-CoPc在不添加碱的条件下对水中2-ME的催化氧化性能。在氧气气氛中，反应4h时ACF-CoPc对2-ME去除率达到100%，相应的溶液中氧化产物2,2’-二硫二乙醇（DTDE）的浓度为4.05×10-3mol/L，这表明负载于ACF的CoPc能够在不添加碱的条件下催化氧气氧化2-ME。经六次循环使用后，ACF-CoPc对2-ME催化去除效果没有持续下降，可见循环使用性能良好。由此可见，活性碳纤维负载金属酞菁催化剂具有良好的催化性能。.　　项目考察了ACF-CoPc对甲醛的催化性能，结果表明，在25°C下，甲醛初始浓度为4.0ppm，ACF-CoPc在反应9h后甲醛的去除率达95%，而且重复使用4次，其催化性能基本保持不变。进一步研究结果表明，甲醛的去除率随甲醛初始浓度的增加而降低，而随催化剂量增加而增加。在空气中的氧气和纯氧的条件下，ACF-CoPc对甲醛的去除率基本一样，这说明空气中氧气足以满足净化甲醛的要求；可见光对该催化反应几乎无影响；在催化剂中掺铂之后，其催化甲醛的效果明显提高。由此可见，活性碳纤维负载金属酞菁在室内条件下可有效去除甲醛。由于活性碳纤维结构复杂，不便于研究降解甲醛的机理。因此，项目组自主设计了结构相对简单的介孔碳，以此为载体来研究了降解甲醛的机理，结果显示甲醛首先变为甲酸，然后再分解为二氧花碳和水。.　　围绕上述研究内容，已在《Carbon》、《Journal of Hazardous Materials》、《Chemical Engineering Science》、《Science China Chemistry》、《功能材料》、《纺织学报》上发表了7篇论文，其中SCI收录4篇，EI收录2篇，一级刊物1篇；获授权国家发明专利和国家实用新型专利各1项，申请国家发明专利1项；培养研究生2名。.