基于多同位素的河岸带氮来源和反硝化机制研究

The river ecosystem is closely linked with riparian zone ecosystem. However, the quantitative study is very limited on the relative extent of nitrogen removal in aquatic ecosystem from riparian soil and in-situ river by denitrification. Haihe River suffers from serious nitrogen pollution among the even largest rivers in China. Identification of sources and dynamic transformation of nitrogen is the primary step to control nitrogen pollution and improve water quality. Based on this, Yanghe River, the important tributary of upper Haihe River, is selected as the study area. The systematic sampling includes river water, surface sediment and soil in riparian zones under different land use patterns. The N2:Ar technique will be used to measure the denitrification rate. Combined with multiple isotopic techniques, multivariate statistical methods, Bayesian isotope mixed model (MixSIAR) and path analyses, we will try to decipher the nitrate sources and abiotic influencing factors of denitrification of in-situ river and riparian soil. Finally, we will make a quantitative assessment of the impact of denitrification of in-situ river and riparian zone soil on the nitrogen removal in the upper Haihe River with combination of GIS. The present study will be beneficial for regional nitrogen pollution control and river water quality improvement management.

河岸带生态系统与河流生态系统紧密相连，然而河岸带反硝化与河流原位反硝化对水生生态系统氮素削减的作用有多大，已有的工作对其过程量化研究非常缺乏。海河在我国七大水系中氮污染程度严重，准确识别氮污染来源与动态转化过程是水体氮阻控措施与水环境质量提升的首要环节。本研究以海河上游支流洋河河岸带与河流为研究区域，系统分析不同土地利用背景下河岸带土壤、河水、沉积物的理化参数与碳氮同位素组成的时空变化规律，利用N2:Ar法测定反硝化速率，结合稳定同位素技术、多元统计方法以及贝叶斯同位素混合模型（MixSIAR）与路径模型，深入解析河流硝态氮来源，阐明河流与河岸带反硝化作用的非生物控制机制，结合GIS空间分析技术综合评估河流反硝化与河岸带反硝化在海河上游生生态系统中的氮素削减效应，为区域氮素污染控制与河流水质提升管理提供科学依据。

海河在我国七大水系中污染程度最为严重。但以往研究区域多集中在下游天津市区河段与河口区域，上游流域关注较少。洋河作为海河上游永定河的重要支流，是北京市备用水源地官厅水库的重要入库河流之一。洋河氮素污染严重，开展洋河及其河岸带不同形态氮的生物地球化学过程研究，有助于深入认识河岸带氮素截留转化过程对河流氮素的影响，充分评估河流体系的自净能力，为区域氮素污染控制和河流水质提升管理提供科学依据。本项目以海河上游支流洋河河岸带与河流为研究区域，系统分析不同土地利用背景下河水、河岸带土壤、沉积物的理化参数与硝酸盐氮氧同位素组成的时空变化规律。深入解析洋河硝态氮污染来源，阐明氮素转化过程及其控制机制。研究发现，洋河总溶解氮（TDN）介于0.59~23.96 mg N/L之间，枯水期的平均值（7.96±5.15 mg/L）显著高于丰水期（3.59±2.41 mg/L）。根据我国《地表水环境质量标准》，约80%的样品超过V类（2 mg N/L）。NO3−在TDN中占比最高，其次为DON、NH4+和NO2-。NO3−浓度变化范围为0.10~20.61 mg N/L，枯水期浓度（6.42±4.39 mg N/L）显著高于丰水期与平水期。洋河河水δ15N-NO3−值具有显著的时空差异性，平水期（+15.8±4.3‰）显著高于丰水期（+12.1±3.9‰），下游（+15.0±3.9‰）显著高于上游（+12.1±4.0‰）。尽管平水期δ18O-NO3−值高于丰水期和枯水期，但三个季节之间没有显著的季节差异。由洋河氮相关参数与土地利用面积的相关性分析可知，土地利用类型是洋河硝酸盐空间变异特征的主要驱动因素。具体表现为，NO3−浓度与δ15N-NO3−值随着城乡建设用地与耕地面积的增加而升高，随森林和草原面积的增加而降低。结合河岸带土壤浸提液与河水的硝酸盐氮氧同位素变化特征可知，硝化过程与同化吸收过程分别为洋河流域主要的氮素产生与衰减过程。其中硝化过程主要发生在河岸带土壤中。根据贝叶斯模型对硝酸盐来源比例的估算，污水比例为36%±20%，其次为粪肥（26%±17%）、土壤有机氮（19%±14%）和化肥（15%±11%），降水贡献最低（4%±5%）。因此，洋河氮素污染治理应重点关注面源污染，而集中污水理厂的建设对点源污染的治理也不容忽视。