化学气相渗透制备BN界面相的精确调控方法研究

SiCf/SiC composites are the main candidate materials for the hot-side components of aircraft engines. The proper control of the interphase plays the key factor for the excellent toughness, damage tolerance of the SiCf/SiC composites. The project will focus on the scientific issues about the preparation of the BN (Boron Nitride) interphase, proposing the high-throughput experiments about the deposition kinetics of BN. Based on the illustration of the competition between the homogeneous gas phase reactions and the heterogeneous surface reactions, the deposition kinetic model of the BN will be established to understand the deposition reaction mechanism and provide the corresponding data for the deposition kinetics. The coupled multiphysics CVI process model for the BN interphase will be built on the basis of the analysis of the parameter transfer. Combining the quantitative characterization of the multiscale pores, the model of the transport parameters for the 3D braided preform will be set up. According to the integrated computation and the experimental verification, the control method for the uniform BN interphase on the SiC fiber surface within the complex preform will be explored. Employing the high-throughput experiments, quantitative characterization, modeling and numerical simulation, the proper control method of CVI processes will be clarified for the preparation of the BN interphase, as well as optimizing the debonding and fracture toughness of the SiCf/BN/SiC. The project will contribute to the technical support for the improvement of the reliability of the hot- side components of aircraft engines.

作为航空发动机热端部件的主要候选材料，SiCf/SiC复合材料界面相的精确调控是确保其具有优异的韧性、适宜的损伤容限的关键，本项目将重点研究三维编织预制体内制备BN界面相的科学问题，拟提出BN沉积机理的高通量实验方法，在分析气相反应与表面反应竞争关系的基础上，建立BN先驱体沉积动力学模型，揭示其沉积反应机理并导出相关反应动力学数据。在分析参数传递关系的基础上，建立BN界面相CVI制备工艺的多场耦合模型，结合多尺度孔隙结构的定量表征，建立三维编织预制体的输运特性参数模型，综合利用集成计算方法和实验验证，探索复杂预制体内SiC纤维表面均匀涂覆BN界面相的控制方法。本项目将通过综合运用高通量实验、定量表征、机理建模及数值模拟等技术，阐明化学气相渗透制备BN界面相的精确调控方法，优化SiCf/BN/SiC的界面相脱粘能、断裂韧性等性能，为改善复合材料热端部件的可靠性设计提供必要的技术支撑。

SiC/SiC复合材料凭借其高强度、高模量、耐高温等诸多优异性能，在航空航天、国防军工、新能源等领域具有广阔的应用前景，尤其是在高性能航空发动机热端部件上被寄予极大的关注。为了提高SiC/SiC航空发动机热端部件的强韧性和损伤容限，界面相的选取十分关键，而氮化硼（BN）作为比热解碳（PyC）抗氧化性更优异的层状结构界面相。本项目对BN界面相的化学气相渗透（CVI）工艺进行了系统的研究。利用设计的小型管式多场耦合CVI多功能实验装置，以BCl3-NH3-H2-N2为气相前驱体，开展了BN沉积动力学实验，可以沉积为BN的是一些中间气相组分，主要是Cl2BNH2、ClB(NH2)2和B(NH2)3。BN沉积速率会随着温度的升高而增大，但在沿气流方向逐渐减小；随着系统压力的提高，BN沉积过程由表面反应控制转变为质量传输控制。低温下制备的BN涂层为无定形态，经过高温热处理后会逐渐发生结晶化。在致密化过程中，预制体中的大孔隙逐渐减少，预制体孔隙率和比表面积快速降低，对预制体孔隙结构演变规律的分析，有利于建立CVI工艺的多变量集成计算控制方程。BN涂层可以均匀地制备于纤维表面，但随着温度和压力的升高，气相的过饱和度会导致大晶粒的生成。沿气流方向中间组分的消耗速度，影响了BN界面涂层在多孔预制体内部的均匀涂覆效果，可以通过提高气相组分的浓度并算短气体滞留时间来优化BN界面涂层的均匀涂覆工艺。采用MTS-H2前驱体体系，研究了SiC的沉积动力学特征，随着沉积温度的升高，SiC的沉积过程会从化学反应控制转变为质量传输控制，而且也会收到压力、前驱体配比和滞留时间的显著影响。利用SiC沉积动力学实验优化得到的工艺参数，制备出了SiCf/BN/SiC复合材料，致密化120h后，其密度可以达到2.3 g/cm3以上。BN界面相的引入使SiCf/BN/SiC复合材料都具有了一定的韧性，拉伸断面有少量纤维拔出现象，但仍表现出脆性断裂的特征。相比于BN界面相，(BN-SiC)n复合界面相对复合材料可以发挥更好的增韧效果。