碱土金属离子掺杂Ce:(GdxLu1-x)3Al3Ga2O12闪烁陶瓷结构与发光动力学调控研究

Ce:(GdxLu1-x)3Al3Ga2O12 ceramics are promising scintillation mediums due to their high density, high light yield and favorable matching performance with photomultiplier. However, investigations on the controllable synthesis of multi-component garnet ceramic scintillators and its energy transportation behaviors are inadequate. Transition process of excited carriers from matrix conduction band to the luminescence center ground level determines key scintillation parameters such as emission efficiency, decay time and afterglow. This proposal presents a systematic luminescence kinetics regulation of alkaline earth metal ion doped Ce:(GdxLu1-x)3Al3Ga2O12 scintillation ceramics by combining the “band-gap engineering” and “defect engineering”. Introduction of alkaline earth metal ions after a comprehensive optimization of activator concentration and activator-matrix band structure matching performance are carried out to accomplish activator valence regulation and energy transportation path optimization. Investigation on the effect of band and defect structure on the carrier transportation behaviors in ceramic matrix is substantial for the exploration of novel scintillation materials.

Ce:(GdxLu1-x)3Al3Ga2O12陶瓷具有密度高、光产额高、发射波长与光电倍增管良好匹配等特点，是一种具有广泛应用前景的闪烁材料。目前，在该新型多组分石榴石结构闪烁陶瓷的设计制备、能量转移和发光机理等方面的研究尚有不足。迫切需要进一步阐明被激发载流子在闪烁过程中由基质导带跃迁至激活离子基态环节的影响因素及其调控机理，从而优化该材料体系的能量出射效率、衰减时间及余辉等关键参数。本研究拟将“能带工程”与“缺陷工程”相结合，系统调节其激活离子浓度、激活离子能级与基质材料能带的匹配关系，进而通过引入碱土金属离子以实现缺陷结构调节、变价激活离子电荷补偿，调控Ce离子的价态比例和发光过程中的载流子输运特性，实现能量的高效传递。在该陶瓷体系中开展能带结构以及电荷缺陷对载流子输运特性的调控研究，可以深入揭示闪烁材料在陶瓷制备温度区域的组织结构及功能演变规律，实现其性能优化及应用空间的拓展。

闪烁材料是一类可将高能射线转换为可见光的功能材料，在高能物理、核物理、天体物理、放射医疗、国防安全、地质勘探等领域有广泛应用。GGAG多晶闪烁陶瓷由于具有制备工艺简单、生产成本低，机械性能好、可实现激活离子高浓度均匀掺杂等方面的优势，近年来备受人们的关注。本研究采用化学共沉淀法，该方法可实现分子水平的混合，工艺比较简单，可获得粒度均匀、分散性好、形状规则以及烧结活性良好的粉体。通过探索不同的沉淀过程对于粉体组分、粒度、均匀性等关键参数的调控机理。获得了高烧结活性的纳米粉体，实现了公斤级高烧结活性纳米粉体的稳定制备。同时获得了大尺寸陶瓷和精密阵列的稳定制备工艺，陶瓷性能优异（63000Ph/MeV），器件指标满足应用需求。在粉体制备环节，我们采用液相沉淀法，深入分析其沉淀机理，获得了稳定制备单分散纳米粉体的沉淀方法。通过结构设计，获得了具有核壳结构的荧光粉体体系。在陶瓷制备环节，我们通过研究组分对GGAG陶瓷微结构及发光机制的影响机理，理清了影响该陶瓷体系透明度及光学性能的组分结构因素。进而通过结构设计，运用低温陶瓷共烧技术，获得了异质GGAG/YAG叠层陶瓷。同时，开发氧气烧结技术，大大优化闪烁陶瓷制备工艺，降低其制备成本。在器件装备环节，我们通过阵列工装开发，设计新型闪烁阵列及其制备工艺。复合探测器阵列可以获得复合光谱的光输出；而高光输出阵列则通过阵列形状设计，提高光子出射效率并引导其路径。预期可以大大提高其探测器适配性。由此形成了由基础材料研发至器件应用的完整技术链突破，为我国闪烁材料研究提供基础素材，为医疗装备等的国产化提供助力。