基于复合催化膜生物反应器的膜催化与同时硝化反硝化耦合烟气脱硝作用机理

Nitrogen oxides (NOx) are contribute a lot to photochemical smog, acid rain, ozone depletion and urban grey haze weather, therefore, studying the novel membrane bioreactor technology and mechanism for flue gas denitration has important scientific significance and practical significance. This project intends to use a hybrid catalytic membrane biofilm reactor (HCMBR) processing method, studies coupling mechanism of membrane catalytic and simultaneous nitrification and denitrification (SND) on NOx removal, builds and optimizes the HCMBR system, explores temperature, heavy metal mercury/lead influence mechanism on flue gas denitration and thermophilic resistance mechanism to mercury/lead. The project analyses microbial community structure and function of SND, coupling denitration phenomena and mechanism of nitrifying bacteria and denitrifying bacteria based on molecular biology, clarifies coupling mechanism of membrane catalytic and SND in flue gas denitration process; discusses matrix migration transformation behavior, space distribution and prediction of function flora in different mass transfer conditions; reveals SND process mechanism in the HCMBR. This provides a new way of flue gas denitration using a hybrid membrane catalytic biofilm reactor, serves the purpose to build NOx emission control strategy based on HCMBR, has scientific basis for potential application value.

氮氧化物是光化学烟雾污染、酸雨、臭氧层破坏和城市灰霾天气等一系列环境问题的重要根源，因此，研究新型膜生物反应器烟气脱硝技术及机理有重要的科学意义和现实意义。本项目拟采用复合催化膜生物反应器（HCMBR）处理方法，进行膜催化与同时硝化反硝化耦合烟气脱硝机理研究，构建并优化HCMBR体系，探索温度、重金属汞/铅烟气组分对HMCBR烟气脱硝的影响机制及嗜热耐汞/铅机理；在分子生物水平上解析同时硝化反硝化微生物群落结构与功能、硝化菌和反硝化菌的耦合脱硝现象与机理，阐明烟气脱硝过程中膜催化与同时硝化反硝化耦合作用机制；在不同传质条件下基质在催化膜生物膜内部的迁移转化行为及其功能菌群的空间分布行为及预测，揭示膜催化与同时硝化反硝化耦合烟气脱硝过程机理，提供催化膜生物反应器烟气脱硝的新思路，为建立基于催化膜生物反应器烟气脱硝的污染控制策略提供科学依据，具有潜在的应用价值。

氮氧化物是光化学烟雾污染、酸雨、臭氧层破坏和城市灰霾天气等一系列环境问题的重要根源。本项目完成了复合催化膜生物反应器(HCMBR)烟气脱硝体系的构建及优化、解析复合催化膜生物反应器同时硝化反硝化烟气脱硝作用、阐明膜催化与同时硝化反硝化耦合烟气脱硝作用机制、揭示膜催化与同时硝化反硝化耦合烟气脱硝过程机理等合同规定的研究内容。膜催化与硝化/反硝化烟气脱硝，催化能降低EPS、SMP的生成，系统运行更稳定。膜催化脱硝、生化脱硝分别占21.4%、78.6%，催化反应速率、生化反应速率分别为1.67 mg•m-2•h-1、6.12 mg•m-2•h-1。270天长时间稳定运行，NO去除效率可达85.7%、去除负荷可达159.8 g-NO•m-3•h-1；膜催化有助于促进生化降解烟气脱硝和提高去除负荷6.9~24.1 g-NO•m-3•h-1，HCMBR比湿式催化烟气脱硝高51.7~54.9%。UV光的加入会导致复合催化膜生物反应器烟气脱硝效率下降，UV影响微生物群落结构、但不改变氮的代谢途径。将Hg0 的浓度 25±5 μg•m-3通入HCMBR可降低NO去除效率由86.4% 到41.9%。80天的长时间运行NO和Hg0 的去除效率分别可达68.8%、81.7%。通过16S RNA和宏基因测序分析研究发现汞的加入会影响硝化反硝化微生物群落结构和氮的代谢途径。Azospirillum, Delftia的丰度增加、Weeksella的丰度减少。Hg0 能结合merP 并被merT运输, 再被KatG or KatE 氧化为Hg2+。 在HCMBR、HCMBRHg均存在催化、硝化、反硝化、氨化过程。在45, 52, 60 °C研究了嗜热复合催化膜生物反应器烟气脱硝性能，60 °C时NO去除效率最高可达94.5%，去除负荷最高可达1165.9 g-NO•m-3•h-1。60 °C 时Meiothermus, Lysobacter, Paenibacillus和 Brevibacillus是核心菌属，有更多的反硝化作用，没有PmoA和HAO，不存在氨化作用。好氧硝化反硝化嗜热中空纤维膜生物反应器处理一氧化氮气体的性能高于常温膜生物反应器。随着氧含量提高，生物作用由反硝化逐渐变为同时硝化反硝化，烟气脱硝效率升高，好氧催化反应和同步硝化反硝化耦合烟气脱硝，氧含量会影响微生物的群落结构和氮的代