红外光解水制氢二维材料的理论研究

In recent years, energy and environmental issues that humanity facing are getting worse. Therefore, producing hydrogen from photocatalytic water splitting is of great interest. Compared to traditional bulk materials, two-dimensional photocatalysts, with the benefit of a large specific surface area and a short trip for carrier migrating to the surface, have attracted more and more attention. Introduction of an internal electric field in a two-dimensional material will make the photocatalyst be able to absorb infrared light to dissociate water molecule. Moreover, the presence of an electric field can effectively separate photo-generated electrons and holes. Combined with the latest experimental progress, The project intends screen two-dimensional metal oxides materials that can form an internal electric field by using first-principles calculation. And then the two-dimensional photocatalyst for water splitting with easier synthesis in experiments, and catalytic active sites will be picked out. The presence of an electric field can make the photocatalyst absorb infrared light and effectively solve the problem of the separation of photo-generated electrons and holes. In addition, the research method of this project can also be applied to other fields of photocatalysis, which could lead to the discover of more photocatalysts with infrared light activity.

近年来，人类面临的能源与环境问题日益严重。因此，通过光催化分解水制氢引起了研究者极大得兴趣。相对于传统的体相材料，二维光解水制氢材料具有比表面积大、载流子到表面迁移行程短等优点，引起了越来越多的关注。在二维材料中引入内部电场，则其有望能够吸收红外光分解水制氢，且由于电场的存在能够有效的分离光生电子和空穴。本项目拟通过第一性原理计算，结合最新的实验进展，筛选不同金属氧化物构成的二维材料，找到能够形成内部电场的组合。进而寻找实验较易合成的、具有催化活性位点的二维材料，使其能够吸收红外光分解水制氢，且能够有效解决光生电子和空穴的分离问题。另外，本项目的研究方法也可以应用到其他的光催化领域中，寻找更多具有红外光活性的光催化材料。

目前，人们面临着日益严重的能源及环境问题，开发新型清洁能源，例如光催化分解水制氢，是解决这些问题的重要途径。相对于传统的体相材料，二维光解水制氢材料具有比表面积大、载流子迁移速率高、载流子到表面迁移行程短等优点，这些非常有利于二维材料在光催化领域的应用。本项目按照计划进行，研究集中在二维材料光解水制氢的理论设计，并寻找到了实验上可合成的、能够吸收红外光进行完全光解水制氢的二维材料。主要研究内容包含两个方面：（1）研究了M2X3 (M = Al, Ga, In; X = S, Se, Te)这族实验上可合成的、具有垂直铁电性质的二维材料在光解水制氢中的应用，发现这9种材料都能够进行完全的光解水制氢，尤其是In2Te3可以吸收红外光进行完全的光解水制氢，其理论预测的太阳能转化效率极限为32.1%；（2）设计了多种过渡金属二硫属化物构成的二维van der Waals异质结，使它们可以在Z-scheme机制下进行完全光解水制氢，计算结果表明二维van der Waals异质结中，层间电荷转移能够诱导垂直电场的形成，并证实了直接Z-scheme型光解水催化剂MoTe2/CrS2能够吸收红外光进行完全的光解水制氢。本项目的研究为实验上合成可吸收红外光进行光解水制氢的材料提供了理论指导，有望使光解水制氢过程的能量转化效率得到较大的提高。研究成果以学术论文的形式发表，已发表SCI论文5篇，包括Nano Lett. 1篇、Adv. Mater. 1篇、J. Mater. Chem. A 2篇、J. Comput. Chem. 1篇。