离子印迹磁性纳米材料选择性净化重金属废水作用机理研究

水体中重金属污染物的净化与资源化已成为水污染控制领域研究热点之一。本项目拟结合磁性纳米材料的比表面积大和磁分离特性与离子印迹技术选择高、抗干扰能力强等优点。选择Cu、Pb、Cd等重金属离子为研究对象，以含氨基或偕胺肟等基团的亲水性硅氧烷为功能单体，以含反应性双端基的环氧氯丙烷等为交联剂，以Fe3O4为磁核，通过接入法或接出法合成具有核壳结构的离子印迹磁性纳米材料（MIIP）；研究合成条件对MIIP的形貌和尺寸、结构与性能的影响规律。研究重金属离子在MIIP的富集、分离、传质、迁移等界面过程；探明MIIP对废水中重金属离子的选择性净化机制与构效关系；结合水体中重金属净化与资源化的重大迫切要求，探索基于MIIP、可磁性分离的选择性去除水体中重金属和同时资源化的新技术方法。通过本项目研究，旨在丰富重金属废水处理方法的理论体系，并形成重金属废水选择性去除与同时资源化的新技术原型。

重金属污染严重威胁人类的健康与生存，探索有效的重金属废水处理新原理与技术已经成为全球环境领域的研究热点和前沿。以往重金属废水处理本质上是污染物的转移，未能彻底根治污染。如何解这一困境，并让企业在废水处理过程要效益并积极主动处理，关键在于废水深度处理污染物同时实现资源化和产品化，实现资源化和产品化关键又在选择性吸附剂的设计与研发。. 本项目的资助下，针对重金属选择性吸附材料难以设计的难题，运用金属络合物设计离子印迹的新理念，设计了多种形成离子印迹材料的新途径，对于配合能力弱的金属离子，率先利用冠醚环大小和配位原子可以任意调节，设计了列具有互补空间结构的Pb和Li印迹吸附材料，该类磁性吸附剂处理容量大，选择性能力优异，选择性系数最高可达617；对于配合能力中等的金属离子Cd，发现EDTA蚀刻的新方法，在磁性CdTe量子点上形成具有专属缺陷的Cd离子空腔，不仅实现了废水中Cd离子的高选择和高容量的吸附去除，而且为示踪Cd离子吸附过程和探索吸附机理提供有效的荧光监测手段；对于配合能力强的金属离子，利用含有氨基、双硫腙或者巯基功能单体与重金属离子配位络合，再运用分子印迹策略，与交联剂接枝形成互贯网络，在Fe3O4磁核外表面，洗脱产生出金属离子大小匹配空间，合成的离子印迹吸附材料吸附速度快，至少可重复使用5次以上。. 运用TEM、IR、XPS和TGA的分析测试手段，揭示磁性离子吸附印迹剂的吸附位点和吸附位点与重金属离子结合的配位数，利用荧光示踪监测手段，探明了重金属离子在磁性离子印迹吸附材料的富集、分离、传质、迁移等界面过程，并推导构建了微分质量流速方程，首次获得了Li离子质量传递系数；利用吸附位点分布能理论和D-A模型证实了离子选择性吸附材料对重金属的吸附存在物理吸附和化学吸附两重机制。. 上述研究成果在Journal of Materials Chemistry A , ACS Sustainable Chemistry and Engineering, 等学术期刊上发表SCI论文22篇，其中受邀撰写综述1篇，选为封面文章1篇，授权发明专利2项，获2015年Prof. Joseph Wang Award和中国产学研合作创新奖，研究成果指导研发了Li离子印迹吸附材料的生产线,开拓了离子印迹选择性吸附技术深度处理与回收重金属的工程应用。