环状咪唑阳离子型功能单体构筑新型含氧重金属阴离子印迹吸附材料及选择性去除机制研究

Heavy metal pollution is still a priority among priorities of water pollution prevention and control. There is few focus on transition metal oxyanion. To solve the problem which transition metal oxyanions in wastewater is hard to selective remove and recycle, a novel imidazole cationoid-annulation monomer or ligand containing ring size sieving ability and strong interaction is provided and designed. Reversible addition chain transfer method and suspended emulsion precipitation polymerization method prepareanion imprinted adsorption materials such as arsenate, arsenite, antimonate, antimonite et al and a toothbrush like anion imprinted adsorbent. We will reveal the selective removal mechanism of transition metal oxyanions, clarify the anion imprinted material interface reaction mechanism of adsorption transition metal oxyanions , and study the anti-fouling and anti-clogging mechanism of toothbrush shaped anion imprinted adsorbent by quantum chemistry calculation and XAFS, XPS, SEM/EDS, infrared, and Raman analysis. We will establish removal and recycling process of transition metal oxyanion from wastewater by PSDM and EE/O, which will extend theoretical system of treating heavy metal waste, and provide a new method and technique about selective removal and recycling of heavy metal from wastewater.

重金属污染治理依然是水体污染防治的重中之重，含氧金属阴离子污染物的去除关注甚少。本项目针对水体含氧金属阴离子难以去除和回收的难题，设计了新型的具有环大小筛分能力和强相互作用力的功能单体或配体，乳液悬浮聚合法和可逆加成链转移沉淀法等方法合成砷酸根、亚砷酸根、锑酸根、亚锑酸根等含氧金属阴离子的阴离子印迹吸附剂和牙刷状阴离子印迹吸附剂，运用量化计算分析与XAFS、XPS、SEM/EDS、拉曼红外等现代分析手段相接合方式，探索阴离子印迹吸附材料选择性去除含氧金属阴离子的作用原理，阐明阴离子印迹材料吸附含氧金属阴离子的界面反应过程机制，研究牙刷状阴离子印迹吸附剂抗污染和抗堵塞的调控机制；利用PSDM模型和EE/O概念，构建基于阴离子印迹吸附材料去除含氧金属阴离子协同资源化的工艺原理，通过本项目研究，旨在丰富重金属废水处理方法的理论体系，并形成含氧重金属阴离子废水选择性去除与同时资源化的新技术原型。

本项目针对水体含氧金属阴离子难以选择性去除和回收的难题，运用自主创立的量化计算优选离子印迹材料功能单体的新方法，以氯化钯、砷酸根、亚砷酸根、锑酸根、亚锑酸根等含氧金属阴离子为对象，设计了4种具有合适环大小及空间构型排布的功能单体，合成了一系列阴离子印迹聚合物，揭示了环大小筛分与限域效应协同的选择性识别机理，攻克了阴离子印迹难以合成及选择性低的难题。为了解决阴离子印迹聚合物在工程应用时易堵塞和污染的问题，创新性构建了“扫帚状”阴离子印迹吸附材料，揭示了阴离子印迹材料表面接枝高分子筛聚合物的链长、刚性和亲/疏水性能对其抗污染及抗堵塞性能的影响规律，阐明了阴离子印迹表面高分子刷的抗污染和抗堵塞调控机制，形成了基于离子印迹吸附剂深度去除协同资源化的工艺原理，构建了基于固定床选择性回收阴离子的工艺，有力推动了重金属废水的资源化进程。.上述研究成果在Adv. Funct. Mater.，Environ. Sci. Technol., Water Res.等SCI期刊发表论文39篇，其中ESI高被引论文4篇；出版英文专著1部；申请发明专利8项、授权发明专利8项，其中1项为PCT专利；获得中国青年科技奖1项、国家技术发明二等奖1项、江西省技术发明一等奖1项、江西省自然科学三等奖1项。