基于阿秒极紫外碰撞发射谱的全光超快测量研究

The characterization of the temporal waveform of attosecond pulses and the real observation of the ultrafast electron dynamics in matters are still the central topic in the attosecond science. The conventional approach for achieving the measurement is based on the probe of the photoelectron spectrum. However, the development of the all-optical measurement method with the advantage of easy implement and high signal-noise ratio is an important direction in the ultrafast field. This proposal is focused on the theoretical investigation of a novel radiation, termed as “extreme-ultraviolet collision emission spectrum (XUV-CES)”, which is generated by the interaction of atoms and molecules with the combination of the extreme attosecond pulse and infrared femtosecond pulse. The XUV-CES is then used as a novel observation window to achieve the measurement to the ultrafast information. By developing a numerical code for simulating the interaction between big molecules and strong laser field, we investigate the influence of the different pulse parameters on the generation of XUV-CES, and establish the valid analytical model. By analyzing the quantitative relationship between the spectral phase of attosecond pulses and the characteristic structure of XUV-CES, we will achieve the all-optical measurement towards the relative spectral phase and the absolute carrier-envelope phase of the attosecond pulse. In addition, making use of the strong dependence of the radiation transition matrix element on multi-electron wave function in molecular system, we will achieve the optical characterization of the ultrafast charge migration in the molecular parent ion. This project enriches the knowledge of the ultrafast metrology, and provides a new prospective for exploring the ultrafast electron motion in matters.

阿秒脉冲的时域波形描述和物质中超快电子动力学的实时测量一直是阿秒科学的中心主题，传统的方法都是基于探测光电子能谱来实现测量，而发展操作简单和信噪比高的全光学测量方法是超快领域里一个重要的发展方向。本项目从理论上研究极紫外阿秒脉冲和红外飞秒脉冲与原子分子相互作用后产生的极紫外碰撞发射谱这一全新辐射模式，并应用它作为崭新的全光探测窗口实现对超快信息的测量；通过编写大分子体系与强激光场相互作用的数值模拟程序，研究不同激光参数对产生极紫外碰撞发射谱的影响，并建立可靠的解析模型；分析阿秒脉冲光谱相位与发射谱特征结构的定量关系，实现对阿秒脉冲相对光谱相位和绝对载波包络相位的全光测量，并根据辐射跃迁矩阵元对分子体系多电子波函数的强烈依赖，实现对大分子母核离子超快电荷转移过程的光学表征。本项目丰富了超快测量学的知识，并为探索物质中的超快电子运动提供了新视角。

阿秒脉冲的时域波形描述和物质中超快电子动力学的实时测量一直是阿秒科学的中心主题，传统的方法都是基于探测光电子能谱来实现测量，而发展全光学测量方法是超快领域里一个重要任务。本课题围绕极紫外阿秒脉冲和红外飞秒脉冲与不同物质的强场相互作用方面，以发展全光学探测手段为目标，开展了一系列的理论和实验研究，包括：提出了一种重建孤立极紫外(XUV)阿秒脉冲光谱相位的全光学方法，该方法利用红外(IR)飞秒脉冲辅助诱导气体介质产生超快电离过程，在精确控制XUV阿秒脉冲和IR脉冲的相对时间延迟下，通过测量XUV脉冲延迟依赖的透射光谱来实现XUV相位的表征；将高次谐波光谱学应用到等离子体系统上，采用椭圆偏振光泵浦-线偏振光探测的超快测量新方案，通过探测随延迟改变的高次谐波辐射谱，揭示了皮秒时间尺度的电子-原子和电子-离子碰撞动力学过程；建立了单层石墨烯、任意转角双层石墨烯和单层二硫化钼等二维材料中高次谐波的一般理论模型，通过将紧束缚电子结构与含时密度矩阵方程相结合，实现了椭偏依赖和偏振分辨的高次谐波计算，证明了高次谐波信号携带了有关失相时间和电子结构的重要信息，以及深刻地反映了相互作用体系的时空对称性；实验上测量了3.9微米激光驱动单层、二层和三层MoS2材料产生的高次谐波信号，获得了不同层MoS2高次谐波的椭偏度依赖关系，发现虽然它们具有不同的能带结构和带隙值，但是三者产生的奇次谐波都表现出相似的类高斯型曲线，揭示了在激光场作用下，载流子在不同层MoS2中的具有相似的动力学行为；围绕阿秒瞬态吸收谱方面，首先，证明了这种技术可以探测一维周期结构中亚飞秒时间分辨的瞬态电导率调制过程，即动态Franz-Keldysh效应，并且提出了基于阿秒吸收谱的能带重建新方法，其次，揭示了阿秒吸收谱在中红外波段会出现高频分量和精细结构。