基于极紫外阿秒脉冲的瞬态混频及其应用研究

Ultrafast nonlinear spectroscopy has broad applications in wavelength tunable light source generation, ultrafast dynamic probing, structure imaging et al. Thanks to the evolution of laser technology, ultrafast nonlinear spectroscopy has advanced dramatically from early work using radio waves to many applications in the optical regime, which leads to the transition of the spatiotemporal resolution and accessing energy from millimeter/picosecond/meV to micrometer/femtosecond/eV. In order to uncover structural/dynamical information with even higher spatial/temporal resolution and higher accessing energy, it is crucial to extend this technique towards shorter wavelength regime. Recent studies have shown that weak high order harmonic field and a strong near-infrared (NIR) laser pulse can effectively induce wave mixing processes in atoms. Such nonlinear wave mixing signal in extreme ultraviolet (XUV) contains rich dynamic information and can be utilized for applications in XUV induced ultrafast dynamics probing. In this project, we propose to systematically investigate the transient wave mixing between XUV attosecond pulse and ultrashort optical laser pulses, using gas phased atoms and molecules as the nonlinear medium. Experimental and theoretical studies of the time-resolved, spatially resolved and energy resolved wave mixing signals will be performed, as to reveal the physical mechanisms of the formation of various quantum states and their dynamic evolution. This study will pave the way for the development of table-top XUV ultrafast nonlinear spectroscopy for more extensive applications.

超快非线性光谱技术在波长可调光源的产生，微观体系超快动力学的探测，微观体系结构的成像等领域有着极为广泛的应用。随着激光技术的飞速发展，该技术已经从传统的微波波段拓展到了可见光及红外波段，而所研究对象的时空及能量尺度也从毫米/皮秒/毫电子伏量级过渡到了微米/飞秒/单电子伏量级。为了探索更极端尺度下的物理化学过程，发展更短波长的非线性光谱技术尤为重要。最新的研究表明高次谐波极紫外光与高强度的近红外激光在原子中能发生多波混频过程，该极紫外混频信号含有丰富的动力学信息，在探测极紫外光诱导的超快过程方面有着重要的潜在应用。本项目拟采用气体原子和分子作为非线性介质，系统地研究极紫外阿秒脉冲和超快光学激光脉冲的瞬态混频过程。通过实验及理论研究时间分辨、空间分辨及能量分辨的混频信号，揭示原子分子中不同量子态的诱导机理和演化动力学，为探索具有更广泛应用价值的台式极紫外超快非线性光谱技术提供基础。

随着激光技术的飞速发展，超快非线性光谱技术已经从传统的微波波段拓展到了可见光及红外波段，而所研究对象的时空及能量尺度也从毫米/皮秒/毫电子伏量级过渡到了微米/飞秒/单电子伏量级。为了探索更极端尺度下的物理化学过程，发展更短波长的非线性光谱技术尤为重要。最新的研究表明高次谐波极紫外光与高强度的近红外激光在原子中能发生非线性混频过程，该极紫外混频信号含有丰富的动力学信息，在探测极紫外光诱导的超快过程方面有着重要的潜在应用。在该背景下，本项目面向发展具有更广泛应用价值的台式极紫外超快非线性光谱技术开展相关工作。以具备极端时间尺度的台式超快光源作为主要工具，利用原子分子作为非线性介质，研究非线性混频信号的产生机理，发展时间分辨、空间分辩和能量分辨的新型极紫外光谱技术，探索其在超快过程测量方面的应用。本项目执行期内在光源产生及诊断、极紫外超快光谱技术及应用方面取得了若干进展。项目负责人及成员自主设计了一套阿秒光源产生装置实现了270as孤立阿秒脉冲的输出并发明了一种全光测量方法实现了阿秒脉冲的精确诊断；提出了一种在相位失配条件下测量少光周期超短激光脉冲的方案，大大放宽了宽带光脉冲测量的实验条件；在原子分子超快过程的探测方面，基于阿秒极紫外-近红外瞬态混频过程提出一种精确测量原子激发态弛豫动力学的实验方案，并成功将该方案推广到分子体系；基于阿秒瞬态吸收光谱技术实验研究了氦原子在近红外激光脉冲缀饰下的准能量的探测，实现了激光缀饰能级的超快成像；在超快光场的测量方面，提出一种诊断光学脉冲波形的全光原位测量技术,利用吸收光谱中的全息结构精确还原了光脉冲的频域相位；发明了一种响应频率~0.8PHz，测量精度~100as的光学示波器，实现了光脉冲时域波形的直接探测。以上成果证实了基于高次谐波阿秒脉冲的超快非线性混频过程在超快测量领域的广泛的应用前景，为推动相关技术在更多领域的应用提供了重要的理论和实验依据。