关中平原城市群挥发性有机物和含氧挥发性有机物排放源成分谱研究

Knowledge on chemical profiles of pollution sources is essential for source apportionment and regional pollution control. The current study about the chemical profiles of volatile organic compounds (VOCs) and oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) from emission sources is becoming impending demand in view of science and reality in Guanzhong Plain urban cluster. The objectives of the current study are 1) to develop chemical profiles of VOCs and OVOCs from mobile sources such as gasoline-fueled, diesel-fueled, and compressed natural gas (CNG)-fueled vehicles by tunnel study; 2) to develop chemical profiles of VOCs and OVOCs from stationary sources (industries) and fugitive sources; 3) to obtain chemical characterization of VOCs and OVOCs from emission sources, compounds causing high exposure risk, reactive compounds, and emission inventories; 4) to apportion source contributions by Chemical Mass Balance model (CMB) and Positive Matrix Factorization model (PMF); 5) to provide priority control lists of pollutants and emission sources for the air quality control policy in Guanzhong Plain urban cluster.

区域大气污染物源排放化学成分谱对识别区域大气污染来源和开展区域大气污染控制有非常重要的意义。针对关中平原城市群区域对挥发性有机物（VOCs）和含氧挥发性有机物（OVOCs）排放源成分谱迫切的科学和现实需求，基于隧道实验，建立柴油车、汽油车和压缩天然气车等移动排放源的VOCs和OVOCs成分谱；基于烟道和现场实验，建立重点工业固定源和重要散逸源的VOCs和OVOCs成分谱；获得各类污染源VOCs和OVOCs排放特征、暴露高风险组分和关键活性组分；计算关中平原城市群VOCs和OVOCs源排放清单；利用集成的排放源成分谱和环境大气样品，综合对比分析化学质量平衡模式（CMB）和正矩阵因子法模式（PMF）结果，定量解析关中平原城市群环境大气中VOCs和OVOCs主要来源；提出VOCs和OVOCs污染物和污染源优先控制名单，为改善空气质量提供可行的解决方案。

区域大气污染物源排放化学成分谱对识别区域大气污染来源和开展区域大气污染控制有非常重要的意义。针对关中平原城市群区域对挥发性有机物（VOCs）和含氧挥发性有机物（OVOCs）排放源成分谱迫切的科学和现实需求，本项目建立了重点工业固定源、移动源和散逸源的VOCs和OVOCs成分谱。对比不同排放源成分谱结果表明，焦化厂和机动车源排放的污染物浓度和排放量最高。焦化厂以芳香烃组分为主且均呈现出芳香烃>烯烃>烷烃>OVOCs>炔烃的特点，四个工段芳香烃占比范围为40.1%-71.6%。机动车尾气排放源中 TVOCs 浓度为 1055.1±250.4μg·m-3，烷烃、芳香烃和烯烃是VOCs的主要组分（87.5%）。对各类排放源VOCs和 OVOCs的活性化合物进行对比，结果表明机动车排放源和溶剂挥发中活性化学成分较高。溶剂的使用对臭氧形成潜力的VOCs贡献高达60%。各类VOCs浓度健康评估的结果表明，部分排放源排放的污染物健康风险较高，其中甲醛的致癌风险最高。基于关中地区大气VOCs和 OVOCs时空分布特征数据，发现关中地区大气非甲烷烃类VOCs浓度高值主要集中与人口密集区（西安市、咸阳市）与工业城市（韩城）浓度出现高值。西安市与咸阳市烷烃（西安64%；咸阳57%）与烯烃为主要组分（西安25%； 咸阳28%），其中乙炔、乙烯、丙烯、1-丁烯为烯烃和炔烃主要组分，烷烃中C3-C6烷烃为主要烷烃组分；韩城大气非甲烷烃类VOCs浓度较高，其中异戊二烯与苯系物浓度较高。本项目基于大气VOCs和 OVOCs监测数据，采用PMF受体模型解析关中地区整体大气VOCs主要排放源。基于PMF受体模式解析结果，发现影响关中地区大气VOCs主要为5个排放源，分别为机动车尾气、燃料挥发、二次形成过程、工业排放、溶剂挥发，非甲烷烃与含氧VOCs排放源具有较大差异。关中地区整体而言，非甲烷烃类VOCs主要排放源为机动车尾气（52%），燃料挥发（16%），工业过程（11%），溶剂挥发（9%）；OVOCs主要排放源为溶剂排放源（58%）与二次形成过程（36%）。本项目中获悉的VOCs和OVOCs重要污染物和重要污染源，为改善空气质量和减排政策提供科学支撑。