红外飞秒光梳非线性精密光谱原理与方法

The project aims to develop new methods of broadband high-precision spectroscopy based on the infrared optical comb, which could overcome the conflict of broadband spectrum and narrow linewidth resolution, and achieve broadband spectrum with coherent detection of multi-mode together with amplitude and phase information. We will explore a realization of a new measurement system to improve the accuracy and sensitivity of the infrared light field with precise control in time/frequency domains and solve the problem of spectral measurement with high accuracy and high sensitivity at the same time. We will develop spectrum detection based on nonlinear frequency conversion and then combine with broadband infrared light frequency comb precise control of coherent beat detection to realize fast sampling of infrared multi-mode optical spectrum information, leading to new high-precision spectroscopy technology to solve the bottleneck in the conventional spectroscopy which relies on complex technical spectrometer. This project will also raise innovative applications based on broadband infrared optical comb spectroscopy, improving the basic spectral imaging and cutting-edge research in the field of trace analysis, and promote the study on single molecule infrared fingerprint spectroscopy, high dynamic range and efficient real-time measurement of infrared spectra, spectral imaging based on the coherent detection of optical comb and other basic research applications.

本项目旨在发展宽带红外波段高精度光谱测量的新方法，克服宽谱测量和高精度频谱分辨相互制约的矛盾，实现宽波段甚多模式光谱振幅和相位信息的相干探测；探索一种实现光谱测量精度和灵敏度同时提升的新机制，利用红外光场时域/频域精密控制，实现高精度和高灵敏度光谱测量的有机结合，解决现有高灵敏度痕量光谱分析难以获得高精度光谱测量的难题；结合宽带红外光梳的非线性频率转换和时频精密控制的相干拍频探测，实现甚多模式宽波段红外光学频谱信息的光学快速取样，形成光梳相干频谱标识的高精度光谱分析新技术，以全新的光谱信息取样技术解决常规高精度光谱测量依赖于复杂的光谱仪的技术瓶颈。项目同时发展宽带红外光梳非线性光谱技术方法的若干创新应用，带动光谱成像和痕量分析领域的基础前沿研究，促进单分子红外特征指纹光谱探测、高动态范围红外光谱实时快捷测量、基于光梳时-频域精密控制的相干光谱成像等应用基础研究。

本项目主要研究了红外光梳光谱与宽带多模式红外光子非线性频率转换相结合的高灵敏光梳光谱技术，实现高精度、高灵敏度、宽波段红外光梳光谱测量。首先构建了具有高频谱稳定性、宽波段相干性、时域精密操控的红外光纤光梳源，进而发展了红外光纤飞秒光梳的高功率放大和稳定控制技术。在探测方面，项目结合红外光子非线性频率转换技术，将红外光子高效率的转换到可见光波段，实现了高灵敏探测。在光谱信息取样方面，采用多模式光梳相干拍频探测的方式，获取周期性超快光学取样，实现光频相位和振幅信息的直接读取，获得了极好的频谱测量精度。项目促进了分子红外特征指纹光谱探测、高动态范围红外光谱实时快捷测量、光梳相干光谱成像等创新应用。. 在光纤飞秒激光噪声控制的机制研究方面，本项目探明了影响高精度控制以及光梳噪声抑制的内在机制，实现了一种被称之为“呼吸子”的超快激光脉冲，确立了通用的、可靠的在激光器中激发呼吸子的方法，利用快速探测方法-色散傅里叶变换法，在实验上揭示了呼吸子的光谱和时域实时演化动力学特性。. 项目在探索光纤飞秒激光锁模及其与耗散波耦合机制的内在机理的同时，发展出一种光纤激光全自动锁模的新技术，实现了稳定的、自启动的、超低噪声的光纤飞秒激光器。. 此外，基于光纤飞秒光梳锁模机理探索以及精密控制技术创新，项目进一步研制完成了长期稳定近红外（掺铒）飞秒光学频率梳。为提高光谱测量的灵敏度，项目发展了超灵敏双光梳表面增强拉曼光谱技术，重点解决了非线性光谱测量中灵敏度低的问题，同时将传统表面增强光谱技术测量时间由毫秒量级压缩至微秒，为痕量污染物检测、生物分子成像与大分子诊断提供了实时测量新方法。. 在双光梳气体痕量分析方面，项目发展了频谱漂移精确跟踪、光谱相位实时修正补偿等方法，形成自适应前向反馈补偿、自适应光学稳频等技术，并研制完成基于自适应双光梳光谱技术的分子光谱精密测量仪器，解决了其长期稳定控制的难题。