电化学-和频光谱联用技术原位研究锂离子电池负极电极过程中的界面微观行为

In-situ study of the electrode process at an electrolyte/electrode interface is of critical importance in researching and developing Li-ion battery. Sum frequency generation spectroscopy (SFG) is a highly interfacial selective technology. This proposal is intended to couple electrochemistry with SFG technologies to investigate the molecular behavior at an electrolyte/anode interface using a finely designed lab device. By bridging the electrochemical macro-parameters and the interfacial micro-structures, a model of thermodynamics and kinetics during the electrode reaction process will be built up, which can reveal the details regarding orientation, density, absorption and many others at the interface. Based on this fundamental information, novel materials can be developed and the performances of Li-ion battery will be improved.

从分子层面原位研究电极界面行为一直是电池研究领域迫切需要解决的科学难题。新近发展起来的和频光谱(SFG)技术是一项具有极高界面选择性的表/界面分析技术。本项目将首次运用电化学-和频光谱联用技术对锂离子电池电极界面作机理研究，采用特殊实验构型及自行研发的辅助装置，进行负极/电解液界面的原位测定。把电化学宏观参数与界面微观结构联系起来，获得基团取向、分子排列构象、分子吸附等相关信息，建立能有效反眏电极界面微观过程的热力学和动力学模型。以此新的认识为指导，将有利于新材料的设计和研发，进一步提高锂离子电池性能，拓展其应用领域。

界面问题是影响纳米能源及储能器件性能的关键因素。在锂离子电池中，电解质与电极界面相容性直接决定电池电化学性能。从分子层面原位研究电极界面行为一直是该研究领域迫切需要解决的科学难题。本项目首次采用电化学-和频光谱联用技术对锂离子电池电极界面作深入研究，探讨了界面锂离子传输和分子结构间的关系，突破了不透明体系光谱分析的局限性，达到了电极/电解质界面原位测定的目的。首先，我们搭建了电化学-和频光谱(SFG)联用实验装置平台，利用SFG技术的极高界面选择性来原位观察界面分子结构，结合电化学测试方法研究电极反应过程，形成了一整套完整的测试方法及分析理论，为后续监测界面反应及材料结构变化提供了理论基础。其次，从分子水平出发，采用电化学-SFG 联用技术对锂离子电池电极反应微观过程进行了研究，结合XPS、SEM、FTIR等分析技术，建立了锂离子电池界面分析平台，并开展了电池电极/电解质界面动力学特性研究，获得了界面结构-本体结构-锂离子传输的相互关系，形成了丰富的电化学能源器件设计及优化准则。最后，基于相关界面研究成果，通过电极、电解质材料的结构设计与开发，制备了一系列高安全高能量密度的全固态锂电池，有望应用于新能源汽车及军事设备中。