生物质燃烧颗粒物的来源识别及其对大气细粒子的贡献估算

Biomass burning, the largest global source of elemental carbon (EC) and primary organic carbon (OC), is strongly associated with many subjects of great scientific concern, such as secondary organic aerosol, brown carbon, climate change and human health, making it the focus of extensive studies in the field of atmospheric science. However, current understanding of biomass burning is still facing substantial challenges, especially the source identification of biomass burning particles and the estimation of biomass burning contribution to PM2.5. In this program, we will first develop an analytical method for the quick quantification of organic tracers of biomass burning (mainly including levoglucosan and mannosan), and investigate the relationships between organic and inorganic (water-soluble potassium) biomass burning tracers. Then we will estimate the biomass burning contribution to PM2.5 in a typical Chinese city by introducing organic tracers such as levoglucosan to PMF model, and develop a source identification method for biomass burning particles based on the comparison of relative abundance of biomass burning tracers among different types of biomass. Finally, we will try to illustrate the influences of biomass burning emissions on the chemical composition and light-absorbing properties of PM2.5.

生物质燃烧是全球元素碳（EC）和一次有机碳（OC）的最主要来源，不仅和二次有机气溶胶、棕色碳等国际前沿和难点问题密切相关，也是气候变化、人体健康等研究所关注的重点内容，因而已经成为大气环境研究领域中的热点问题。但是，在生物质燃烧颗粒物的来源识别及其对大气细粒子（PM2.5）贡献估算等方面尚存在一系列迫切需要解决的关键科学问题。本项目拟建立适用于我国高颗粒物浓度样品的生物质燃烧有机示踪物种（主要包括左旋葡聚糖和甘露聚糖）快速定量方法，定量表征环境样品中生物质燃烧有机、无机（水溶性钾）示踪物种的相互关系，将左旋葡聚糖等有机示踪物种引入PMF源解析模型以摸清生物质燃烧对我国典型城市PM2.5的贡献，明晰生物质燃烧源排放中示踪物种相对丰度和生物质类型之间的对应关系以建立生物质燃烧颗粒物的来源识别方法，最终厘清生物质燃烧排放对颗粒物化学组成和光吸收性质的影响。

本项目立足于我国颗粒物浓度高、化学组成和来源复杂的宏观背景，同时兼顾大气科学研究领域的国际前沿和热点，通过源排放测试和外场观测相结合的方式，针对生物质燃烧这一重点源开展了研究。在实现生物质燃烧有机示踪物种快速测定的基础上，建立了以“左旋葡聚糖/水溶性钾”特征比值和“左旋葡聚糖/甘露聚糖”特征比值为指标的生物质燃烧颗粒物指纹库，进而提出了生物质燃烧颗粒物的来源识别新方法，并据此判断出北京市城区生物质燃烧颗粒物主要来自秸秆焚烧。将颗粒物常规组分和生物质燃烧有机示踪物种引入了PMF源解析模型，获取了适用于北京地区的颗粒物源谱，定量估算出生物质燃烧对有机气溶胶和黑碳的贡献均为50%左右。综合源解析结果以及相关性分析结果，发现生物质燃烧在夏季通常并不是K+的主要来源，因此不建议在夏季通过K+开展生物质燃烧的定量研究；还发现冬季K+一般主要来自生物质燃烧，但这一结论不适用于春节前后以大量烟花燃放为标志的特殊污染时段。根据源解析结果，生物质燃烧一次排放对水溶性有机碳（WSOC）并无显著贡献，说明即使在我国高生物质燃烧排放的背景下，也可以通过WSOC表征二次有机气溶胶。分析了颗粒物长期、连续化学成分谱，揭示出硝酸盐、硫酸盐等二次无机离子和二次有机气溶胶是形成颗粒物重污染的主要驱动因素，而液相反应是生成上述二次组分的主要路径。此外，通过光声光谱技术测定了生物质燃烧源排放中黑碳的光吸收特征，并据此识别出了三种类型的生物质燃烧颗粒物：第一类在光吸收特征方面十分接近纯黑碳；第二类可归为有机物和黑碳的内部混合物，而且其中的有机物能对黑碳光吸收产生较为明显的放大作用；第三类最为复杂，似乎兼具棕色碳和液态/半固态有机物的特点，会严重干扰基于热-光学分析的黑碳质量测定以及基于膜采样的黑碳光吸收系数测定。