BaFe2S3-xSex的高压和中子散射研究

The interplay between magnetism and superconductivity is one of the central topics for studies of the mechanism of high temperature superconductors. Most of the currently studied high temperature superconductors exhibit layered structures and antiferromagnetic orders, including iron-based and copper oxide-based materials. The discovery of superconductivity in insulating antiferromagnetic spin ladder compounds BaFe2S3 and BaFe2Se3 under pressure digs out a new system to study the interactions between spin, charge, and orbital. However, the requirement of high pressure makes studies of the evolution of magnetic order and superconductivity challenging. We would like to conduct high pressure neutron diffraction measurements, inelastic neutron scattering measures, and high pressure transport measurements on the magnetic order, spin excitation, and superconductivity on BaFe2S3, BaFe2Se3, and BaFe2S3-xSex. By comparing with the iron-based and copper oxide-based superconductors, we may be able to reveal a universal relationship between magnetism and superconductivity for high temperature superconductors, and discover novel spin excitations in BaFe2S3-xSex.

磁结构和自旋动力学性质与超导电性的关联是研究非传统超导材料超导机理的核心问题和途径之一。大部分非传统超导材料为层状结构。BaFe2S3和BaFe2Se3常压下为绝缘体，分别为准一维“条纹型”反铁磁自旋梯结构和“块状”反铁磁自旋梯结构，在压力下都发现有超导的证据或迹象。然而，两种材料中不同磁结构在压力下如何演变为金属和超导体，以及BaFe2S3-xSex中晶格结构、磁结构、导电性质、自旋动力学性质如何演变以及在压力下的性质尚不清楚。本项目将主要利用高压中子散射、非弹性中子散射、高压电输运实验方法研究BaFe2S3-xSex系列材料中的电磁性质及关联以及在压力下的演变。通过对铁基梯子结构材料的系统研究，并和层状铁基材料、铜氧化物材料的对比，可能确定不同结构非传统超导材料体系中磁性和超导电性的普适性关联，以便进一步了解磁性相变和非传统超导机理。

本项目针对自旋梯子结构材料结构、磁性、自旋动力学性质、高压物性及共价掺杂性质开展研究。研究成果中包括构建了BaFe2S3-xSex结构和磁性相变相图，发现了结构、磁学、电学性质耦合特性；研究了BaFe2S3-xSex自旋动力学性质，理解了铁空位对磁性基态的影响以及共价掺杂引起的Anderson局域化对高压下超导态的抑制。BaFe2S3样品与BaFe2Se3具有不同的磁结构，我们通过在S位掺杂Se，得到了覆盖整个相图的样品组分。利用中子衍射、X射线衍射、输运测量、磁性测量等手段，我们建立了晶格结构、磁结构、能隙随组分变化的相图。在了解相图的基础上，我们重点研究BaFe2-dS1.5Se1.5的自旋动力学性质,发现在该组分中同时存在两种磁结构对应的磁激发，说明两种磁性关联相互竞争。通过第一性原理计算，我们发现铁空位会使两种两种磁结构能量改变，然而影响程度不同。当铁空位达到6%时，两种磁结构对应能量相同，出现因阻挫导致的磁无序。我们选择Se为0.5的样品进行共价掺杂作用研究。在该组分中，磁结构、结构、热激活能能隙等均与BaFe2S3相同，然而在压力下并未出现超导电性。我们结合理论分析提出对准一维结构材料，Se掺杂会引入Andersen局域效应，破坏压力下的超导电性。. 在本项目的支持下，我们还对Eu1-xLaxFeAs2体系进行了系统研究，建立了结构、电、磁性质相图，发现在该体系中超导电性与Fe、Eu两种磁性原子有序态在整个超导区共存；在铁磁性材料CrSiTe3的研究中，我们发现压力下该材料发生结构相变、之后出现超导电性，其超导机理可能和电声耦合有关；我们还发现了具有庞磁阻特性的新材料EuTe2、具有准一维非中心对称的自旋梯子结构材料BaCoTe2O7和红外波段半导体材料Mg3Si2Te3等。本项目已完成既定目标并取得了一些相关的科研成果。