水泥生料吸附效应对氮氧化物选择性非催化还原的影响研究

Nitrogen oxides (NOx) are the main sources of atmospheric pollution. In China, NOx emission from cement industry is very large. Selective non-catalytic reduction (SNCR) is a widely used deNOx technology, but it is not widely used in the cement kiln because of the low deNOx efficiency and the ammonia consumption. There are high concentration of cement raw meal in the decomposition furnace, so it contains a variety of oxides with high-activity in the furnace, which will absorb a large amount of reducing agent and promote the oxidation reaction of NH3 on the surface of high-activity raw material, and inhibit the reaction of SNCR. Therefore, it is very important to study the absorption effect of cement raw meals on SNCR and its mechanism. In this paper, the effects of cement raw meals and flue gas components on the temperature window, ammonia nitrogen ratio, deNOx efficiency and reaction process were analyzed by simulating the process of SNCR under different reaction conditions. The reaction kinetic model of NH3+NO+O2 system under the condition of cement raw meals and flue gas was established to study the ammonia adsorption of cement raw meals and other materials such as fly ash and diatomite, and to discuss the mechanism of the adsorption effect of cement raw material on the SNCR, and to point out the composition system of raw meals with high conversion of nitrogen oxides in cement kiln, so as to provide theoretical support and guidance for the optimization of SNCR process.

氮氧化物（NOx）是大气主要污染源之一，我国水泥行业NOx排放量大。选择性非催化还原（SNCR）是一种广泛应用的脱硝技术，然而在水泥窑炉运用效果差，脱硝率低，氨水大量消耗。分解炉中存在高浓度水泥生料，包含活性较高的各种氧化物，会大量吸附还原剂，促进NH3在高活性生料表面的氧化反应，抑制SNCR脱硝反应过程，因此研究水泥生料吸附效应对SNCR脱硝影响及其反应机理具有重要意义。本项目通过模拟不同反应条件下SNCR脱硝过程，分析水泥生料和窑炉烟气成分对氮氧化物还原反应的温度窗口、氨氮比、脱硝效率、脱硝反应进程的影响，建立水泥生料和烟气耦合作用下NH3+NO+O2系统反应动力学模型，研究水泥生料和粉煤灰、硅藻土等原料对氨气吸附特性，探讨水泥生料吸附效应对SNCR脱硝影响机理，提出水泥窑炉烟气中氮氧化物高效转化的生料组成体系，从而为提高水泥窑SNCR脱硝效率，减少还原剂二次污染提供理论指导。

氮氧化物（NOx）是大气主要污染源之一，我国水泥行业NOx排放量大。选择性非催化还原 （SNCR）是一种广泛应用的脱硝技术，然而在水泥窑炉运用效果差，脱硝率低，氨水大量消耗 。分解炉中存在高浓度水泥生料，包含活性较高的各种氧化物，会大量吸附还原剂，促进NH3 在高活性生料表面的氧化反应，抑制SNCR脱硝反应过程，因此研究水泥生料吸附效应对SNCR脱硝影响及其反应机理具有重要意义。.本项目分析了水泥生料和烟气组分对氮氧化物选择性非催化还原反应的温度窗口、氨氮比、脱硝效率、脱硝反应进程的影响，发现水泥生料及其氧化物对SNCR脱硝反应的影响与吸/脱附有关。水泥生料不但物理吸附NH3，而且促使NH3发生氧化反应生成NO，抑制脱硝反应。CaO、Al2O3、Fe2O3与水泥生料作用相同也抑制脱硝反应，但是SiO2在NSR为1时，会促进脱硝反应。O2浓度的升高会促进在水泥生料表面的NH3脱氢，影响脱硝反应，CO2会抑制水泥生料对脱硝反应的影响，同时抑制NO的生成。建立了水泥生料和烟气耦合作用下NH3+NO+O2系统反应动力学模型，结果表明在工业应用中减小水泥颗粒平均孔径、颗粒密度、比孔容、比表面积和表观密度或增大平均粒径会使得SNCR脱硝反应过程中生成的NO减少，提高脱硝率。通过研究水泥生料和替代原料对氨气吸附特性，提出在脱硝反应窗口的高温区，增大水泥生料的石灰饱和系数或在不减少CaO含量的前提下增大硅率都可以提高水泥生料参与下的SNCR脱硝率。.本项目经三年的研究，全面完成了项目计划书中的各项研究任务，工作进展顺利， 并取得了预期的研究成果。本项目共计发表标注资助学术论文10篇，其中SCI 收录论文3 篇，EI 收录论文4篇；申请发明专利5项。本项目成果对于提高水泥窑SNCR脱硝效率，减少还原剂二次污染具有重大的意义。