纳米孔载体内Fe(III)氧化物净化典型重金属的特性与机理

Fe(III)氧化物因其特殊的表面化学性质对重金属等污染物具有良好的净化性能，将其固载于大颗粒纳米孔载体内制备成复合环境材料则可有效克服其分离困难、压力降大、通量低等应用技术瓶颈并得到了广泛关注。但关于纳米孔内Fe(III)氧化物对重金属的吸附特性及机理较宏观固液界面的变化缺乏系统研究。本项目拟以高分子树脂载Fe(III)氧化物为对象，在研究树脂纳米孔溶液化学特性（如水分子团簇结构特性与pH变化）及Fe(III)氧化物结构变化规律的基础上，重点探讨树脂内Fe(III)氧化物对典型重金属的吸附特性与机理，阐明树脂载体-Fe(III)氧化物相互作用对颗粒分散、机械强度等性能的影响，从而为同类Fe(III)氧化物复合环境材料的研制及在重金属污染控制中的应用提供理论基础。

Fe(III)氧化物因其特殊的表面化学性质对重金属等污染物具有良好的净化性能，通过将其固载于大颗粒纳米孔载体内制备成复合材料可有效克服其分离困难、压力降大、通量低等应用技术瓶颈，目前已得到广泛关注。但关于纳米孔限域体系内Fe(III)氧化物对重金属的吸附特性及相关机理缺乏系统研究，限域体系与传统宏观固液界面的变化情况也并不清晰。本项目首先系统总结了纳米金属物对重金属的基本性能与机理，初步比较了树脂载体与其他多孔载体对负载Fe(III)氧化物性能的差别。在此基础上，以Cu(II)与As(V)为代表性污染物，结合表面络合模型与实验验证等手段，初步揭示了纳米孔限域体系内Fe(III)氧化物对重金属的吸附特性，探讨了有效吸附位点、吸附作用力等关键因子随pH、载体孔结构等因素的变化规律，初步分析了水分子团簇结构与吸附机理的关联性。与此同时，进一步研究了溶液化学性质（如共存离子种类、离子强度、共存有机质、光照等）对载Fe(III)氧化物复合材料吸附Cu(II)的影响规律与机理，阐明了硫酸根离子通过三元配合物的方式强化Cu(II)吸附的基本过程。项目进一步研究发展了调控复合材料构效的方法，发现通过控制载体孔径大小可以实现对有机/无机污染物的共去除，而通过在载Fe(III)过程中掺杂Mn(IV)可以实现As(III)的快速氧化与高效去除。根据上述研究，项目发展了载Fe(III)纳米复合材料深度处理含砷矿冶废水以及含磷生化尾水及其资源化新技术。本项目研究为深入理解载Fe(III)纳米复合材料的除污性能与机理、调控复合材料结构与性能、发展基于新材料的污废水深度处理与资源化技术提供了重要理论依据和方法参考。.项目共发表研究论文17篇，其中SCI收录15篇；授权美国发明专利2项，中国发明专利2项。项目执行期间获2015年国家技术发明二等奖和2013年教育技术发明一等奖。项目负责人入选2014年教育部长江学者特聘教授，同年获光华工程科技奖青年奖。