甲烷在甲烷部分氧化催化剂上的吸附,活化及反应

研究了Ni系催化剂的制备过程对甲烷部分氧化反应的活性及选择性的影响规律。揭示出碱土助剂的作用是提高活性和选择性，稀土助剂的作用是稳定载体，活性组分和提高选择性。制备出高活性，高稳定性的甲烷部分氧化制合成气的催化剂，并完成520小时的寿命实验。首次发现Ni催化剂上存在两种化学吸附的CH4分子。CH4的吸附量随温度的升高而增加。在CH4和O2共吸附时首次观测到两种化学吸附的CH4。随着温度的升高CH4吸附量增加并在230℃观测到产物生成。在CH4单独与催化剂接触时CH4的碳氢健断裂在200℃左右发生。产物CO和H2的吸附量随催化剂的焙烧温度的升高面下降。随着焙烧温度的升高，Ni-Al2O3的相互作用增强，Ni的还原难度增加。