铁驱动的甲烷厌氧氧化的生物地球化学机制研究—以冲绳海槽冷泉碳酸盐岩为例

Determining the biogeochemical mechanisms of Fe-driven anaerobic oxidation of methane (Fe-AOM) is critical to understand the methane sink of early biosphere and the effect on the biogeochemical cycles of Fe, sulfur (S) and phosphorus (P) in marine deep biosphere. Cold seep carbonates formed from Fe-AOM can be recognized through stable isotopes, elements and mineral analyses. However, the key environmental conditions differentiate Fe-AOM from SO4-AOM, evolved methanotrophic and bacterial communities, carbon fixation ways and geochemistry process of Fe-AOM remained unclear. Lipid biomarkers and the compound-specific stable carbon isotopes documented the information of microbial communities, carbon fixation and geochemistry process. Inorganic geochemistry studies identified that some seep carbonates collected from the Okinawa Trough were formed from Fe-AOM. Therefore, this project is designed to analyze the lipid biomarkers and the compound-specific stable carbon isotopes to reveal the key environmental conditions for Fe-AOM, evolved microbial communities and the geochemistry process of Fe-AOM, shedding new light on the role of Fe-AOM in the global carbon cycling and early life evolution of the Earth.

确定铁驱动的甲烷厌氧氧化（Fe-AOM）的生物地球化学机制是认识地球早期甲烷消耗方式及其对海洋Fe、S和P循环潜在影响的关键。通过同位素、元素和矿物学研究可以识别Fe-AOM成因的冷泉碳酸盐岩。然而，Fe-AOM区别于SO4-AOM的关键性环境特征，以及参与到Fe-AOM中的古菌和细菌类群、碳固定路径及其生物地球化学过程还未被证实。生物标志物及其单体碳同位素记录了微生物种群信息、碳固定路径和生物地球化学过程。对冲绳海槽冷泉碳酸盐岩的无机地球化学研究发现部分样品形成于Fe-AOM。因此，本项目拟通过对冲绳海槽Fe-AOM冷泉碳酸盐岩进行生物标志物及其单体碳同位素研究，揭示Fe-AOM区别于SO4-AOM的关键性环境特征，确定参与到Fe-AOM中的微生物类群、碳固定路径及其生物地球化学机制，为Fe-AOM在全球碳循环和地球早期生命演化中的角色和作用提供线索。

硫酸盐和金属驱动的甲烷厌氧氧化作用(SD-/Fe-AOM)在微生物群落、生物标志化合物、元素和同位素等方面的差异性响应机制尚不清晰。以冲绳海槽和南海甲烷渗漏区的沉积物/自生碳酸盐岩为研究对象，本项目取得了以Fe-AOM生物地球化学机制为主的一系列认识。冲绳海槽不同成因类型的碳酸盐岩蕴含差异性的生物地球化学的证据。特征性脂肪酸cyc-C17:0ω5,6的出现和变化广泛的sn2-羟基古醇/古醇比值显示文石和方解石为主的碳酸盐岩以ANME-2/ANME-1群落为主。同时该类碳酸盐岩样品含有生物碎屑壳体、强烈富集Mo元素并且富含亏损13C的甲烷厌氧氧化古菌/硫酸盐还原细菌(ANME/SRB)生物标志物。因此其主要形成于硫酸盐-甲烷转化带(SMT)，硫酸盐含量充足，由SD-AOM驱动所形成的。另外一部分样品中，脂肪酸iso-/anteiso-C15:0含量较低且碳同位素不亏损(−27‰)，指示了ANME和SRB的解耦现象。同时该类样品兼具类异戊二烯类化合物含量低、总有机质含量低、Mo不富集、富含白云石和菱铁矿以及δ56Fe值随着Fe/Al的增加而降低的特征，表明这些碳酸盐岩最有可能形成于SMT下方或底部，以ANME-1群落为主导，并由Fe-AOM驱动形成。此外，追踪AOM生物地球化学过程中，发现冲绳海槽冷泉区沉积柱存在新老两期冷泉渗漏事件，古冷泉事件发生于8.2至4.5 ka B.P. 期间，持续了约3.5 ka，流体极可能来自于底层水温度升高诱发的水合物分解；而正在发生的冷泉活动则至少始于1.0 ka以前，主要是由构造断层控制的流体渗漏活动形成的。在南海海马冷泉，柱状沉积物完整保存了甲烷厌氧氧化、甲烷有氧氧化和非甲烷烃类化合物的氧化作用及其相关生标记录。同时在海马冷泉碳酸盐岩中，鉴定了一类新的单醚类化合物sn2-/sn3-O-hydroxyphytanyl-glycerol monoethers，极大扩充了对冷泉生物标志物的认识。活动冷泉广泛发育的无脊椎动物也是冷泉有氧氧化消耗甲烷的重要载体。研究发现宿主主要从共生菌获得碳源和能量，但也会从周围环境捕获或过滤有机物来补充营养，并与共生菌进行双向能量传递，研究初步揭示了冷泉宏生物的碳利用和营养策略。