层状类MoS2低维热电材料的多尺度计算研究

Thermoelectric materials, which can convert waste heat directly into electricity as well as provide cooling via heat pumping, can play an important role in meeting the demand for renewable and clean energy in the future. Both theoretical and experimental investigations have shown that low-dimensional structures could have significantly enhanced thermoelectric efficiency compared with their bulk counterparts. Layered MoS2 analogues crystallize in quasi-two-dimensional structures; they have attracted considerable attention in the last few decades due to their distinctive electronic and optical properties. Recent reports on the ultra-low thermal conductivity of the WSe2 film and high Seebeck coefficient of the MoS2 single layer have rendered this chalcogenide family potential candidate for thermoelectric applications. How to regulate and optimize their thermoelectric performance and design new thermoelectric materials become very important. In this project, we will use a combination of first-principles calculations, semi-classical Boltzmann theory, and molecular dynamics (MD) simulations to investigate the structural, electronic, phonon, and thermoelectric transport properties of low-dimensional layered MoS2 analogues (including superlattices, layers and nanotubes). The thermoelectric performance of the different low-dimensional structures will be predicted and optimized. This project can provide some information for the physical origin of the effect of nanostructuring on the thermoelectric properties of these materials, and provide some guide for synthesizing new high-performance thermoelectric materials.

热电材料可以实现热能和电能的直接相互转换，这类材料的研究对于日益严重的能源及环境问题具有重要意义。理论和实验研究都表明，结构低维化是提高材料热电性能的一个有效途径。层状类MoS2材料（MX2）具有准二维结构，其特殊的电学和光学特性引起了研究者的广泛关注。最近的研究表明，该类化合物可能是潜在的优良热电材料，调控和优化该类化合物的热电性能并设计新型的热电材料变得非常重要。本项目将采用第一性原理方法、半经典的玻尔兹曼输运理论和经典的分子动力学等多尺度计算方法，系统地研究类MoS2（MX2，M=Mo, W; X=S, Se, Te）低维体系（包括超晶格、片层、纳米管）的结构、电子、声子和热电输运性质，预测和优化不同的低维结构的热电性能。本项目的研究将为理解结构低维化在影响材料热电性能方面的微观物理机制提供帮助，同时为实验上合成新型热电材料提供参考。

层状类MoS2材料具有准二维结构，其特殊的电学和光学特性引起了研究者的广泛关注。二维MX2层状材料具有丰富的物理性质，在本项目中，我们主要开展了以下三方面的工作：（1）我们研究了应力对单层ZrS2电子、声子和热电性能的调控，通过施加双轴应力，可以提高单层ZrS2的Seebeck系数，并同时降低其热导率，从而使体系的室温ZT值提高4.3倍，达到2.4，体系的热电性能得到显著的提高；（2）我们研究了单层CrSe2/CrTe2和ZrS2纳米带的结构、电子和磁性。应力可以使单层CrSe2/CrTe2发生铁磁-反铁磁转变，并使其居里温度提高到室温以上；通过调节 ZrS2 纳米带的切割方向及带宽， ZrS2 纳米带表现出了丰富的电子和磁性质；（3）我们研究了WTe2及MoTe2的极大磁电阻现象，预测单层WTe2可能具有和块材相似的极大磁电阻效应；电子口袋特殊的轨道织构和完美的电子空穴补偿效应是MoTe2极大磁电阻效应的主要来源。在本项目中，我们对二维层状MX2材料的性质进行了拓展，为其在微型热电器件以及纳米自旋电子器件的应用提供相关研究基础。在该项目的资助下，共计发表SCI论文6篇，包括Phys. Rev. B（2篇）, J. Mater. Chem. C（1篇）, EPL（1篇），RSC Adv.（1篇），Phys. Lett. A（1篇）。