O2/CO2环境下CO2气化反应对焦炭燃烧物理化学的影响机理实验研究

As one of greenhouse gas carbon dioxide low-emission technologies, the oxyfuel technology has quickly developed around the world. However, in the oxy-char burning process, a further investigation is needed to the interaction essence between carbon dioxide gasification and oxygen oxidation to carbon. And for a bulk of high concentration of carbon dioxide in the middle and high temperature recycled flue gas, the carbon dioxide gasification can increase and decrease oxy-char burning rates, and both of them need to be further studied. Therefore, two fundamental experiments have been carried out in this study, i.e., the chemical effects of carbon dioxide gasification to oxy-char burning and the interaction effects between carbon dioxide gasification and oxygen oxidation to carbon. And also, the test is used in the porous physical microstructure of the burned oxy-char. Both theoretical analysis and fundamental experiment are needed in the process of the burning char. Relative physical and chemical characteristics of burning char are discussed, including carbon reaction rate, carbon consumption rate, char particle temperature and pore structure, etc. It is illustrated to the mechanism of carbon dioxide gasification increasing and decreasing oxy-char burning process, and to the contribution mechanism of oxy-char burning consumption for carbon dioxide gasification and oxygen oxidation reactions. It is uncovered to the effect essence of carbon dioxide gasification to oxy-char burning physicochemistry. An improvement mechanism is proposed to accelerate carbon dioxide gasification increasing oxy-char burning rate, and to enlarge this increasing effect critical region. This fundamental study is helpful to the research on oxy-combustion turbulence chemistry mechanism.

富氧燃烧技术作为一种有效的二氧化碳温室气体减排技术，在国内外获得极为迅速的发展。但其高浓度二氧化碳气氛下焦炭氧燃烧过程中二氧化碳气化和氧气氧化交互影响机制和作用机理尚未清楚，中高温时大量的二氧化碳气化反应增强和减弱焦炭氧燃烧机制认识尚不足，有待深入研究。因此，本项目拟通过二氧化碳气化对焦炭氧燃烧化学影响实验、二氧化碳气化和氧气氧化焦炭交互作用实验，以及对气化作用焦炭氧燃烧微观物理结构和形貌分析，采用理论与实验相结合的方法，研究二氧化碳气化反应对焦炭氧燃烧的反应速率、碳转化率、颗粒温度及孔隙结构和形貌等特性影响规律，阐明二氧化碳气化增强和减弱焦炭氧燃烧机理以及二氧化碳气化和氧气氧化对焦炭氧燃烧贡献机制，揭示高浓度二氧化碳气氛时二氧化碳气化反应对焦炭氧燃烧物理化学影响本质，提出促进二氧化碳气化增强焦炭氧燃烧机制和改善增强效应临界域，为氧燃烧湍流化学反应机理的研究提供理论基础。

高浓度二氧化碳气氛下焦炭富氧燃烧过程中二氧化碳气化和氧气氧化交互影响机制和作用机理尚未清楚，中高温时大量二氧化碳气化反应增强和减弱焦炭氧燃烧机制认识尚不足，有待深入研究。本项目通过二氧化碳气化对焦炭氧燃烧化学影响实验、二氧化碳气化与氧化焦炭交互作用实验，以及对气化作用焦炭氧燃烧微观物理结构和形貌分析，采用理论与试验相结合的方法，研究了二氧化碳气化反应对焦炭氧燃烧的反应速率、碳转化率、颗粒温度及孔隙结构和形貌等特性影响规律，阐明了二氧化碳气化增强和减弱焦炭氧燃烧机理以及二氧化碳气化和氧气氧化对焦炭氧燃烧贡献机制，揭示了高浓度二氧化碳气氛时二氧化碳气化反应对焦炭氧燃烧物理化学影响本质。.随着燃烧温度提高，焦炭最大转化速率和平均转化速率会增大。从中温1473K到高温1663K,二氧化碳气化反应对焦炭最大转化速率贡献率41.1%上升到45.2%。焦炭富氧燃烧速率相对仅氧化反应速率更高，但低于仅氧化速率和仅气化速率之和。相比均相反应模型（HRM）,随机孔模型（SCM）和改进的体积反应模型（MVRM），当前新发展的动力学模型，即加权指数和模型（WESM），能够更加精确预测焦炭转化速率、最大转化速率和燃烬时间等参数变化规律和趋势。随着温度从1473K提高至1663K，相对的最大和平均物化相互作用效应，即最大和平均相互作用贡献比(χ_intera^max,χ_intera^ave)，在焦炭富氧燃烧过程中会减少。最大相互作用贡献比降低约9.0%，对应平均相互作用比降低约1.7%。焦炭富氧燃烧速率提高存在一个极限最大燃烧速率值，即R_O2^max+R_CO2^max, R_O2^ave+R_CO2^ave。从1473K增至1663K，焦炭富氧燃烧最大转化速率比从52.7%增大到61.7%，焦炭富氧燃烧平均转化率比从52.5%增大至54.2%，增长幅度较小。本项目的研究为富氧燃烧湍流化学反应机理的认识提供理论基础。