O2/CO2燃烧方式下煤粉颗粒快速燃烧机理研究

在实验室新搭建的"煤粉快速燃烧热失重红外联用"实验台上完成三种典型煤种煤粉颗粒常规空气燃烧及O2/CO2燃烧方式下的快速燃烧实验：采用固体高分辨率核磁共振并结合X射线衍射仪测定不同燃烧阶段煤/煤焦表面化学官能团结构及分布规律，借助原位红外定量分析煤粉颗粒表面暂态反应中间产物，实现煤粉颗粒表面化学结构的簇/基团表征，重点揭示O2/N2气氛和O2/CO2气氛下煤/煤焦颗粒表面有机官能团不同瞬态分布特征，有效阐释O2/CO2燃烧方式下界面微观反应的本质；利用扫描电镜、等温气体吸附/脱附、核磁共振三维成像方法精确测定煤/煤焦孔分布、孔径及孔喉状态分布等参数，实现煤粉颗粒内外表面定量物理表征；利用高精度红外在线分析仪或气相色谱/离子色谱获得气相组分在不同燃烧阶段定量数据。综合上述信息建立煤/煤焦颗粒表面物理化学结构参数与燃烧反应产物关联模型，深刻理解O2/CO2燃烧方式不同于空气燃烧的本质机理。

煤资源作为我国能源消费主要支柱的局面长期存在。煤炭的不可再生性以及利用过程中产生的诸多环境问题，严重制约了人类的可持续发展，也逐渐受到全世界的广泛关注。煤的利用带来的污染是我国大气污染的主要来源，因而提高我国煤炭利用效率、减少煤炭利用带来的环境污染是我们急待解决的问题，本文以中国三种典型煤种无烟煤、烟煤和褐煤为研究对象，对煤在空气和O2/CO2气氛下热解和燃烧机理及模型进行了详细研究，对于加深认识煤热解、燃烧过程具有重要的意义。.开展了煤热解实验研究，对煤热解过程中气体产物析出特性的实时在线分析，利用Weibull分布函数的特点和阶梯函数的性质，建立了简化的DAEM模型，并对该模型进行修正。研究结果表明，升温速率、温度和煤种是影响煤热分解气体产物的释放特性的主要因素。热解温度越高，CO2、CO和CH4的最大释放量越大，达到最大释放速量时所需的时间越短。与烟煤和褐煤热解时CO2和CO的最大释放量相比，CH4的最大释放量相对较小，而无烟煤热解时CH4的最大释放量相对较大，并且H2和CH4的释放发生在较高温度段。通过这两个模型，对煤热解过程中气体产物的析出特性的预测结果比较发现，这两个模型都能较好的预测实验结果，但修正的DAEM模型预测值与实验值更接近。.对典型煤种O2/CO2燃烧特性进行研究，利用分形理论描述颗粒内部孔隙结构，并对随机孔模型中固定的结构参数进行修正，然后建立了分形随机孔模型（FRPM）。研究结果表明，典型煤种在低温条件下O2/CO2燃烧过程中，在反应起始阶段分形维数变化很小，而后阶段分形维数急剧减少。另外，热解终温对焦结构的影响是不可忽略的，这主要是由于孔隙结构的变化主要受挥发分析出和焦受热变形的影响。在煤焦燃烧过程中的变化可分为2个阶段：在(X=0~0.7)阶段，Ψ基本上保持不变，且起始阶段(X=0~0.3)，Ψ略微减少，这主要由于在反应起始阶段大量新孔的产生和微孔的扩容使反应面积明显增加而造成；在后阶段(X=0.7~1)，Ψ急剧上升，这主要是由于在后阶段孔坍塌造成反应面积的急剧减少。通过5种不同随机孔模型，对典型煤焦燃烧过程进行预测的结果比较发现，FRPM和Struis模型在整个反应阶段均能得到较好的预测结果，而前者更精确。