复合型稀土双钙钛矿甲烷燃烧催化剂载体效应与共生效应

Considering abundant storage of natural gas and rare earth in Inner Mongolia, we select three kinds of rare earth double-perovskite oxides (i.e. La2CuMnO6, La2CuNiO6and La2MnMoO6 ) as active components and metallic oxides (i.e. γ-A12O3, MgO,CeO2, Ce-Mg-O) as supports or co-formation complex for methane combustion. These complex catalysts will be obtained through impregnation and glucose complexation method. The effects of support and intergrowth of catalysts will be studied, proper interaction between active components and intergrowth ingredients will be discussed, and the effects of elements doping and the preparation methods on the Carrier effect and intergrowth effect of La2CuMnO6-MgO series catalysts will be investigated in detail. Significance of these works is to find nature of Carrier effect and intergrowth effect and relations between carrier effect, intergrowth effect and catalytic activities of some complex rare earth double-perovskite oxide catalysts. Under the guidance of those new findings, we expect to optimize preparation and get catalysts with good performance.

结合内蒙古丰富天然气、稀土等资源，拟选择我们已经研究发现的两种甲烷燃烧催化活性较好的纯稀土双钙钛矿型催化剂La2CuMnO6 La2CuNiO6 La2MnMoO6等作为活性组分，分别以γ-A12O3, MgO，CeO2, 复合载体Ce-Mg-O、BaAl12O19等作为载体或同生复合物，采用浸渍法和葡萄糖络合同生法等制备几种未见报道的复合型稀土双钙钛矿型甲烷燃烧催化剂，研究所制备的催化剂的载体效应和同生共存效应，探讨几种掺杂元素和制备方法对La2CuMnO6-MgO体系催化剂的载体效应和同生共存效应的影响。对比分析催化剂活性组分与之共存物之间相互作用和相互组合的匹配性。其意义是阐述总结一些复合型稀土双钙钛矿型催化剂中载体效应和同生共存效应的本质，揭示双钙钛矿型催化剂载体效应和同生共存效应对催化剂性能的关系，在载体效应与同生共存效应原理指导下，优化制备方法，调控性能。

本四年期项目研究计划要点主要为五个方面，一是研究了钴系稀土双钙钛矿型催化剂的制备、负载及其甲烷燃烧催化性能研究；二是锰系稀土双钙钛矿型催化剂的制备、掺杂、负载及其甲烷催化燃烧性能研究；三是铝系稀土双钙钛矿型催化剂的制备、掺杂及其甲烷催化燃烧性能研究；四是尖晶石型催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能初步探索；五是稀土烧绿石型催化剂的制备、修饰及其甲烷催化燃烧性能初步探索。研究过成中取得了一些关键的数据：不同方法负载的稀土双钙钛矿La2CoMnO6/CeO2催化剂在900℃下焙烧3h，其中共沉淀法制备的催化剂活性最为理想(T10 是421.0℃,T90 是613℃)；复合氧化物La2NiMnO6-MgO没有明显的团聚和烧结现象，而单相的双层钙钛矿La2NiMnO6则出现严重的烧结现象，说明载体MgO具有耐高温性能，它的存在有效地阻止了活性组分的烧结。另外在研究过程中也对某些样品活性组分的鍶掺杂进行了初步的探索。研究期间在《FUEL》、《Applied Catalysis A: General》、《JOURNAL OF RARE EARTHS》、《Materials Research Bulletin》、《高等学校化学学报》期刊上发表论文共5篇。已授权国家发明专利1项（题目：一种双掺杂型复合氧化物甲烷燃烧催化剂的制备方法，专利号：ZL201410346085.9），公开国家发明专利1项（题目：一种掺杂型稀土双钙钛矿甲烷燃烧催化剂的制备方法，申请公布号CN105056939A）。在第十六届全国青年催化学术会议等国内国际会议上有4篇论文进行学术交流。