稀土双钙钛矿型可见光催化剂设计与制备及对苯酚光降解反应研究

项目以煤化工废水净化研究为切入点，结合内蒙古丰富的稀土及铁、锰等资源优势拟选择葡萄糖溶胶-凝胶法等方法设计制备目前在光催化反应中未见研究报道的几种新型La2CoMnO6、La2FeMnO6、La2NiMnO6 、La2MgTiO6等稀土双层钙钛矿型可见光催化剂，研究其对煤化工废水中的苯酚降解光催化反应。在此基础上主要通过制备条件的改变，离子掺杂等手段对上述双层钙钛矿型光催化剂进行优化设计与制备，探索其苯酚降解光催化反应机理，提高其光催化效率。研究掺杂组分和掺杂量对其可见光催化反应性能、电磁性能等方面的影响。掌握一些稀土双钙钛矿型光催化剂的制备和设计规律，揭示稀土双钙钛矿型光催化剂在苯酚降解反应中的催化机制。阐述双钙钛矿型光催化剂磁电性能和催化性能之间的关系。为研制高效可见光稀土双层钙钛矿型光催化剂奠定科学基础。项目的完成会对内蒙地区稀土化工、煤化工、环境保护及矿产资源深加工有促进作用。

煤化工生产中排出的大量含酚废水严重危害着人和水生生物，光催化氧化技术是一项有前景的废水处理技术。稀土双钙钛矿型催化剂因其成本低、稳定性高、环境友好等优点倍受人们关注，并且内蒙古具有丰富的稀土等资源，为我们的研究提供了一定的资源优势。本项目内容主要包含七个方面：一是铝系稀土双钙钛矿型光催化剂的制备及其光催化降解苯酚性能研究；二是镍系稀土双钙钛矿型光催化剂的制备及其光催化降解苯酚性能研究；三是锡系稀土双钙钛矿型光催化剂的制备及其光催化性能研究；四是铁系稀土双钙钛矿型催化剂的制备、修饰及其光催化降解苯酚性能研究；五是光催化剂LaFeO3的改性及其降解苯酚性能的研究；六是不同金属(K, Mg, Ca, Y)修饰的ZnO/La2O3复合氧化物光催化剂降解苯酚性能的研究；七是LaFeO3基异质结光催化剂以及掺杂改性BiFeO3光催化剂降解苯酚的性能研究。在研究过程中我们得到一些关键数据：稀土双钙钛矿型催化剂La2AlFeO6在可见光光照5h后，对苯酚溶液的降解率高达97.02%，降解活性远高于单钙钛矿LaFeO3和LaAlO3；La2NiCrO6光照5h后，对苯酚降解率达96.36%，COD去除率为79.36%；La2FeSnO6光照5h后，对苯酚降解率达70.33%，而通过掺杂改性后的光催化剂La1.6Y0.4FeSnO6在相同条件下对苯酚降解率达96.39%；La2FeCrO6对苯酚降解率达91.61%，COD去除率为72.62%；3.5% B-doped LaFeO3 在光照300 min后对苯酚降解率为87.9%，而纯的LaFeO3只有30.9%；10%K-doped ZnO/La2O3复合氧化物在可见光照射3 h后，对苯酚的降解率达98.5%；LaFeO3/Ag3PO4-60%异质结光催化剂在可见光照射120min后对苯酚降解率达91.37%。通过离子掺杂等手段对上述双钙钛矿型光催化剂和一些简单氧化物进行优化设计与制备，探索了降解苯酚的光催化反应机理，掌握了一些光催化剂的制备和设计规律，为研制高效可见光稀土双钙钛矿型光催化剂奠定了科学基础。在研项目期间取得一定成果，其中已发表期刊论文6篇，申请并公开国家发明专利2项，会议论文4篇，已接收论文1篇（chemical communications），按计划完成项目。