固体氧化物电解池制备及富氧条件下分解NO机理研究

本项目将NO的吸附存储与电化学分解相结合，旨在消除富氧尾气中的NO，降低NO对环境的破坏作用。通过掺杂方式系统研究碱土金属构成的钙钛矿材料的晶体结构、晶格缺陷，探索掺杂元素性质及掺杂量对其吸附存储能力的影响规律，揭示其储氮原理，合成具有高储氮能力的固体氧化物电解池（SOEC）阴极材料来吸附存储NO。采用阳极支撑管式SOEC，研究电解池功能层微结构及厚度与制备过程控制参数间的机理，形成电解池微结构和厚度可控制备的理论体系，发展和丰富SOEC的制备科学。研究管式SOEC热循环性能与各层热膨胀系数、厚度之间的关系，通过调控材料组成及各层厚度实现电解池在升降温过程中的长期稳定性。通过电化学分析方法，结合尾气成分检测研究NO分解机理。拟通过该研究，在SOEC材料与制备理论及NO电催化分解理论方面取得实质性的突破。

本项目将NO 的吸附存储与电化学分解相结合，旨在消除富氧尾气中的NO，降低NO 对环境的破坏作用。本项目研究分为五个部分：高活性电解质粉体新型制备、管式SOEC电解质膜的成型、NO吸附存储材料的选择、以及所制备的管式SOEC在无氧及有氧条件下分解NO。主要的研究成果包括：① 开发了一种新型电解质粉体的制备方法-低温固相反应法。该方法在300°C即可得到单相SDC，是目前文献报道的SDC最低成相温度；该方法得到的粉体均匀性好，从300到1050°C煅烧后的粉体均具有纳米尺寸。② 浸渍法成功制备了YSZ和SDC管式电解质膜。调节电极中造孔剂的种类以及含量可以控制电极的微观结构，控制浸渍次数以及浆料的浓度可以控制各层的厚度。该成型方法得到的管式SOEC各层间结合紧密，电解质膜厚度降低20μm以下，保证了SOEC在升降温过程中的稳定性以及低的运行温度。③ 选取了BaCeO3作为NO吸附材料，并与常用的Pt-K吸附材料相比较，研究了其吸附存储NO能力。不论BaCeO3吸附层还是K-Pt吸附层均能与基体紧密结合，保证了SOEC运行稳定性。④ 本项目开发的管式SOEC在无O2条件下可以实现NO的完全分解，说明这种管式结构高的电化学活性和好的气体传输能力。多次升降温过程不会造成电解池管的破裂以及NO分解率的降低，说明制备的SOEC稳定性高。⑤钙钛矿结构的BaCeO3与Pt/K具有相媲美的增强电解池在O2存在时选择性分解NO的能力，提高了NO的分解率和电流效率。通过该研究，在SOEC 材料与制备理论及NO 电催化分解理论方面取得实质性的突破。