基于集合同化方法的中国黑碳气溶胶源反演研究

Black carbon (BC) is an important component of atmospheric particulate matter, affecting weather, climate and air quality. Emission inventory of BC, which is traditionally constructed from the "bottom up" approach based on activity data and emission factors, is considered to have large uncertainty. In this project, we will use ensemble data assimilation (including Ensemble Kalman Filter and Ensemble Kalman Smoother) to optimally recover spatially resolved and temporal emission of BC. An inverse modeling will be established on CUACE (CMA Unified Atmospheric Chemistry Environment), and the key problems of ensemble data assimilation in top-down emission estimation and their possible solutions will be discussed. Simulation results will be compared to measurements from over thirty stations in China observation net work to get better and more accurate black carbon emission inventory. The study will also help us to get better understanding of ensemble data assimilation in emission inverse application.

黑碳是一种对天气气候、空气质量和人体健康都有重要影响的气溶胶成分。利用基础数据和排放因子等建立的黑碳排放清单还有很大的不确定性，亟需完善更新。本项目拟将先进的集合资料同化方法（包括集合卡尔曼滤波和集合卡尔曼平滑）用于反演订正大气黑碳气溶胶，充分挖掘该方法的应用潜力，减小排放源的不确定性。研究将基于化学天气预报模式CUACE气溶胶模块构建黑碳气溶胶源强反演系统，深入研究集合同化方法在反演源强中的关键科学问题和解决方法。开发基于源扰动的集合预报模块并利用多种方法检验以确定产生反演所需预报产品的最优方案。利用观测模拟系统试验解决反演理论在实际应用中的各种问题。将2006-2011年黑碳观测和模式结果进行对比分析以合理考虑模式误差。开展污染源反演数值试验，完善更新中国区域内的黑碳气溶胶的排放清单，提高预报和污染控制水平。研究成果也可为集合方法反演订正其它气溶胶或大气成分源清单提供科学参考。

黑碳（BC）是一种对天气气候、空气质量和人体健康都有重要影响的气溶胶成分。利用基础数据和排放因子等建立的黑碳排放清单还有很大的不确定性。本项目基于化学天气数值预报模式GRAPES-CUACE，开发研制出集合资料同化方法反演订正大气黑碳气溶胶系统，解决了包括源扰动生成最优方法、随流型的背景协方差局域化等关键问题，结合地面观测数据，对黑碳气溶胶源的偏差进行了订正。利用集合最优插值方法（EnOI），对中国地区2008年各月黑碳气溶胶源排放数据进行反演，并对各省BC源清单总量进行了估算。在全国大部分地区，包括中国东部、四川盆地、东北地区、西北地区，原有的源清单都存在较大的低估现象，订正后的源比原来的源有了明显增加，仅北京、河北东北小范围的源存在一定的高估现象。订正后，中国地区黑碳排放量1月份约为240.1Gg，全年总排放量约为2539.3Gg。我们还分析检验了EnOI订正源偏差对模拟的影响。不论是同化站点，还是验证站点，用订正后的源进行模拟，其结果都与观测更为接近，月平均浓度的误差百分率从-79.0% 减少到-39.5%，日平均浓度的均方根误差从5.08减少到3.47；源强的不确定性由原来的[-80,227%]减小为[-58,102%]，提高了模式模拟预报的水平。有关研究成果也可为集合方法反演订正其它气溶胶等大气成分源清单提供科学参考。