基于集合卡尔曼滤波的污染源反演方法研究

The uncertainty in emission inventory has been a great challenge for the numerical modeling research on atmospheric pollution. Emission inversion method provides the chances of solving this problem, but almost none of the related research so far has released its full potentials through appropriately addressing the issue of model error. It was suggested that negligence of model error could lead to inversion bias by over 20% or negative values for the emission. Besides, most of the previous emission inversion studies rely on satellite data without making enough use of surface observation data. In this study, we will develop a new emission inversion method based on ensemble Kalman filter algorithm (EnKF). Model errors will first be incorporated into EnKF properly, based on which a new long-time hourly inversion strategy will be developed with application of surface observation data in emission inversion. This new strategy will be applied to reduce the uncertainty in the two ozone precursors NOx and VOCs emission over Beijing-Tianjin-Hebei areas. We will conduct a detailed analysis of model error in NOx and VOCs simulation and then construct a first-order linear Markov error model to incorporate the model error into the EnKF algorithm. Then a long-time hourly assimilation strategy will be developed to apply NOx and VOCs surface observation data in emission inversion efficiently. At last we will carry out ideal and actual inversion experiments for NOx and VOCs emission over the Beijing-Tianjin-Hebei region in the summer of 2010 for method validation.

排放源数据的不确定性是目前大气污染数值模拟研究普遍面临的难题。污染源反演方法的发展为减小排放源不确定性提供了新的途径，但现有污染源反演方法基本都没有考虑模式误差，目前有研究发现忽略模式误差会导致反演出现排放源负值和20%以上的反演偏差。此外，现有反演研究主要依赖卫星资料，对地面观测资料的利用还远远不够。本研究将基于集合卡尔曼滤波算法（EnKF）发展一种合理考虑模式误差、有效同化地面观测资料的污染源反演新方法。以京津冀地区臭氧前体物NOx和VOCs排放源为反演优化对象，本研究首先通过不确定性分析方法对NOx和VOCs模拟的模式误差进行详细分析，并依此构建一阶线性马尔科夫误差演变模型将模式误差动态耦合到EnKF反演算法中，在此基础上发展能有效应用地面观测资料的长时间逐时反演方案。然后，开展京津冀地区2010年夏季NOx和VOCs排放源的理想和实际反演试验，对发展的污染源反演方法进行验

减小排放源不确定性对提高大气污染数值模拟的精度、研究大气污染机理、制定有效污染控制策略至关重要。本课题围绕排放源反演方法研发开展了深入研究，模式误差估计是污染源反演研究的关键难题，本课题基于蒙特卡洛模拟技术建立了复杂三维空气质量模式的不确定性分析方法，能实现模式误差的动态估计。为了有效利用模式动态信息，基于集合卡尔曼滤波算法建立了背景场误差协方差的流依赖估计方法，通过顺序同化地面观测资料，建立了城市尺度污染源反演方法。获得主要研究成果如下：.（1）发展了一种基于拉丁超立方抽样、蒙特卡罗模拟技术和多元线性回归的模式敏感性和不确定性分析方法，能同时对上百个模式变量进行分析，提供模式变量敏感性、不确定性大小及其误差来源等关键信息。.（2）发展了城市尺度的大气污染源反演系统。该系统充分利用资料同化方法、观测资料和大气化学模式的优点对源清单进行逆向订正，通过高时空分辨率的反演订正来减小源清单的系统性偏差，获得反演排放源清单，提高模拟和预报效果。.（3）通过同化北京市环境监测中心和中科院大气物理所提供的高时间分辨率地面观测资料，获得了京津冀地区2010年夏季的一氧化碳反演排放源清单，使得源清单不确定性由80%下降到40-50%。.（4）研究了化学非线性对污染源反演结果的影响，通过同化臭氧观测资料反演氮氧化物排放源，并利用箱模式和理想试验分析了导致不同同化结果的原因。结果发现，同化臭氧观测对不同城市站点二氧化氮预报影响是混合的，基于箱模式的理想试验表明，同化臭氧观测资料订正氮氧化物排放源导致二氧化氮预报误差增加很与臭氧氮氧化物排放源间强非线性关系直接相关。当模式氮氧化物排放源的偏差较大时，会出现模拟臭氧氮氧化物排放源的相关性与实际大气完全相反，从而导致错误反演订正，增大氮氧化物排放源的估计误差。