地表水体中有机氮向无机氮的光化学转化机理研究

Phototransformation of dissolved organic nitrogen (DON) is one of the components of nitrogen cycle, acting as an important source of dissolved inorganic nitrogen (DIN). However, most current research of DON to DIN transformation focuses on biotransformation by microorganism. Limited knowledge is available on the mechanism of phototransformation. Elucidation of the mechanism and pathway will provide better understanding and evaluation of nitrogen biogeochemical cycle. This study detects the reactivity of model DON with selected functional groups, to explore the mechanism of DIN production from DON photolysis, self-sensitizing photolysis and oxidation by reactive reactive species. Predominant transformation pathway will be identified by kinetic simulating. By applying group contribution method, the relationship between DON structure and DIN production rate under different conditions will be investigated, to predict DIN photo production rate. The mechanism, pathway and relationship will be verified by investigation of phototransformation in natural water sample. This study provides valuable information for accurately simulating and predicting DIN production for DON phototransformation in different aquatic systems and lays scientific foundation for regional water quality management.

地表水体中溶解性有机氮（DON）向无机氮（DIN）的光化学转化是氮循环转化的过程之一，是水体中DIN的重要来源。然而，国内外对于DON向DIN的转化研究多集中于微生物对其的转化作用，DON光化学转化生成DIN的机理尚不明确。明确其光化学转化机理及途径，有助于更全面评估地表水体中氮生物地球化学循环和关键影响过程。本项目拟选取含有特征官能团的DON，通过测定不同结构的DON的光化学反应活性及自由基反应活性，揭示DON直接光解、自敏化光解及与水中不同活性基团作用下生成DIN的机理，判定生成DIN的主要转化途径；基于基团贡献法，分析DON结构特征与DIN生成速率的相关性及水质条件对其的影响，实现对DIN的生成速率的初步预测；并通过对自然水体水样的分析检测，验证机理及相关性研究。本项目的实施为准确模拟预测不同水质条件下DON光化学转化生成DIN的速率提供了依据，为区域水环境质量管理提供科学基础。

地表水体中溶解性有机氮（DON）的光化学转化过程是其形态转化的重要过程之一，其中光铵化过程（DON通过光化学转化生成铵的过程），是水体中无机氮的重要来源之一，但仍缺乏对其机理的深入探究。本项目探究了不同光源、水质条件及分子结构对DON光化学转化的影响，发现紫外光对目标DON的直接光解的贡献最大；通过室内实验，创建单一活性基团主导体系，重点研究了不同的活性基团作用下DON的光铵化速率，并建立了DON分子轨道能隙值与光铵化速率的关系，反映了分子结构对其影响；采集了不同类型地表水体水样，通过对实际水样的水质分析及其光铵化速率检测，识别了光铵化过程的主要贡献因子及降雨对该过程的影响，并发现3CDOM*的生成与外源类腐殖质组分有较强的正相关关系。以万古霉素为例，进一步探究了自然水体中的含氮有机污染物的光化学转化及其与不同活性基团的反应活性，发现其光解速率及与活性基团的反应活性受pH影响较大。本项目进一步拓展研究内容，对于可溶性无机氮（DIN）的环境效应进行了探究，开展了高氨氮污水中污染物转化的动力学及机理研究。本项目的研究成果探明了自然水体中DON光化学转化的途径，为氮循环研究及水质管理提供了理论依据。